| 研究課題/領域番号 |
17H06124
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 耕一郎 京都大学, 理学研究科, 教授 (90212034)
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| 研究分担者 |
柳 和宏 首都大学東京, 理工学研究科, 教授 (30415757)
片山 郁文 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 准教授 (80432532)
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| 研究期間 (年度) |
2017-05-31 – 2022-03-31
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| キーワード | 高次高調波発生 / 高次サイドバンド発生 / 遷移金属ダイカルコゲナイド / 単層カーボンナノチューブ / 時間分解STM |
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| 研究実績の概要 |
研究代表者 田中は５ミクロンのフェムト秒パルスによる直線偏光励起により、グラフェン、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2、において可視域の高次高調波を観測した。MoS2などの遷移金属ダイカルコゲナイドにおいては、偶数次の高調波がファンホーブ特異点に由来する吸収帯（Cバンド）で共鳴的に増大することを見出した。この結果は、Cバンド近傍の高調波の起源としてバンド内分極が大きな寄与をしていることを意味している。また、MoS2において、高次高調波が発生しない円偏光励起下でも、バンドギャップ近傍の近赤外線パルス光を同時に照射することによって、高効率に高次サイドバンドが発生することを示した。このサイドバンド発生に関する偏光依存性を詳細に調べた。その結果、次数に応じた特異な偏光選択則を見出した。また、次年度以降の実験に備え、既存光源の波長可変領域の拡大を行い、4ミクロンから14ミクロンで波長可変な測定系を構築した。
研究分担者 柳は系統的に電子構造を改変した単層カーボンナノチューブ（SWCNT）の精製を行い、研究代表者と高次高調波発生の実験を行った。金属型SWCNTからの高次高調波発生は検出できなかったが、バンドギャップが大きくなるに従い高次高調波発生の効率が良くなることを世界ではじめて見出した。また、ゲート印加した状況でのテラヘルツ高次高調波発生の予備実験を開始した。
研究分担者 片山は金属ポイントコンタクトにおける電場増強効果を用い、低電場強度でも非線形効果を発現させるために、走査型トンネル顕微鏡（STM）に超高真空下でテラヘルツパルスを照射する系を構築した。大気中ではSTMが不安定となり、ノイズが大きくなっていたが、超高真空下におくことにより、ナノ領域におけるトンネル分光を高安定に行うことができるようになった。また、並行してグラフェンにおける運動量緩和時間を測定することに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
研究代表者は予定通り遷移金属カルコゲナイドの高次高調波発生の研究を進め、物質系に共通に見出される増強効果から発生メカニズムに関わる重要な知見を得た。それに加え、当初の計画になかった高次サイドバンド発生の偏光選択則を見出したことは特筆すべき成果である。また、分担者も当初の計画に加えて、ギャップの大きな半導体型SWCNTのほうが高次高調波発生の効率が良いといった新しい知見や非線形応答を解明する上で重要な層状物質の運動量緩和ダイナミクスの解明などを進めた。以上から、当初の計画以上に研究が進行していると判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究代表者 田中は、新しく整備した4ミクロンから14ミクロンで波長可変な測定系を用いて、高次高調波発生のキャリアエンベロープ位相（CEP）依存性を計測する。また、MoS2 や WS2、CrBr3、グラフェンの単層結晶において、高次高調波や高次サイドバンド発生の温度依存性、楕円偏光度依存性、CEP依存性の研究を進める。これにより、高次高調波発生に対する緩和の効果や偏光選択則に関する知見を得る。
研究分担者 柳は、電子構造とTHz高次高調波発生の関係解明、配列制御したＣＮＴ薄膜におけるTHz高次高調波発生の偏光依存性、および電界キャリア注入によるTHz高次高調波発生のゲート変調、またヘテロ原子層積層系の物質開発と予備実験を予定している。
研究分担者 片山は、今年度は昨年度に構築した超高真空STM装置を用いて、テラヘルツパルスを金属ポイントコンタクトに照射し、それによるトンネル電流の測定、及び高次高調波の測定を行う系を構築する。それによって、電場増強効果、およびトンネル接合の非線型性が、非線形光学効果に果たす役割を、グラフェンをはじめとした層状物質系において、明らかにすることを目指す。
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