| 研究課題/領域番号 |
17H06124
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 耕一郎 京都大学, 理学研究科, 教授 (90212034)
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| 研究分担者 |
柳 和宏 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (30415757)
片山 郁文 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80432532)
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| 研究期間 (年度) |
2017-05-31 – 2022-03-31
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| キーワード | 高次高調波発生 / 極端非線形光学 / テラヘルツ / 原子層物質 / THz-STM |
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| 研究実績の概要 |
京大グループでは、半導体における高次高調波発生（HHG）メカニズムの理解に向けて、2次元薄膜半導体である黒リンやWSe2においてHHGの研究を行った。黒リンでは結晶方位依存性や偏光特性が遷移双極子モーメントの運動量空間上の構造に対応づけられること明らかにした。WSe2においては光励起によってインコヒーレントなキャリアを導入することでHHGがどのように変調されるかを調べた。バンドギャップを境にしてHHGの振る舞いが異なることを見出し、バンド内電流とバンド間分極の寄与の切り分けに成功した。また2次元薄膜半導体に加えて、電子相関の強いモット絶縁体においてHHGの研究を開始した。その結果、1電子近似の良く成り立つ半導体では見られない、温度の低下に伴った劇的なHHG効率の増大の観測に成功した。さらに温度変化するモットギャップエネルギーに対してHHG効率が明瞭に指数関数に従う法則が存在することを明らかにした。
都立大グループでは、HHGとナノ物質構造・電子構造・フェルミレベルとの関係解明を電界効果トランジスタ技術と非線形分光測定技術を組み合わせて進めた。グラフェンにおいてHHGはフェルミレベルの位置にまったく依存しないという驚くべき結果を得た。その背景を理論研究者と議論し、ディラック型の電子構造系ではHHGのフェルミレベル依存性はレーザー強度にも依存する可能性があることを明らかにした。
横浜国大グループでは、THz-STM装置における測定条件の詳細な検討を行い、安定にTHz-STM測定を行うことが可能となった。また、THz誘起のトンネル電流に起因する発光を観測することに成功し、それが金属探針のプラズモン発光であることを明らかにした。これらの結果は、金属ポイントコンタクトにおけるエネルギー緩和過程を調べる上で重要な成果であり、論文にまとめ公表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
半導体の原子層物質において高次高調波発生のメカニズムの発生に関する実験と理論が進み、物質の電子構造と極端な非線形光学現象の間の基本的な関連が明らかとなった。これは、当初の目的であるテラヘルツ高強度場物理を基盤とした非線形フォトエレクトロニクスの構築において極めて重要な知見であり、大きく研究が前進したことを意味している。また、上記のような半導体物質とは、質的に異なる高次高調波発生が強相関電子系では起きることを実験的に明らかにしたことは、当初の予定にはなかった結果であり、最適な物質を選ぶという観点で、研究の新しい展開が開けた。以上の理由から、「当初の計画以上に進展している」と判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究によって、単層2次元半導体であるWSe2などで励起子に起因した特異な高強度場下での光学応答が生じること、またモット絶縁体では高調波特性に特異な温度依存性が存在することが新しくわかってきた。これらの結果は、電子間の相互作用が非線形光学特性に大きな寄与をもつことを示唆する結果である。これらの研究結果を受けて、今後は強相関電子系での高強度赤外駆動下の電子状態や非線形光学応答の研究を進めていく。また、光誘起相転移などのマクロスコピックな物性変化が生ずる可能性がある材料に対しても、高次高調波発生の研究を進める。。これにより、テラヘルツから赤外領域の非線形フォトエレクトロニクスに最適な材料に関する知見を得たい。
デバイス構造に対する高強度励起効果では、未だに残されている未解明課題の解決を図る予定である。グラフェンにおいては、レーザー強度が弱い状況では、キャリア注入とともにフェルミレベルの位置に依存してHHGが大きく変化することが予想される。現状では、測定系の検出感度の課題があり、この現象を捉えることができていないが、これをバックゲート（もしくはトップゲート）構造で実現することを目指す。また、カイラル構造を反映した非線形電流に由来する高次高調波発生も試みる。
金属ポイントコンタクトを用いた極端非線形光学に関しては、分子系やナノ材料におけるTHz-STM計測を実施することによって、THz波が誘起するナノスケールのダイナミクスを解明するとともに、FETデバイスのTHz非線形応答の起源を解明し、それをもとに金属ポイントコンタクトを用いた非線形フォトエレクトロニクスの応用を検討する。これらの研究を通して、超高速の信号検出や信号処理を行うことのできるデバイス動作原理を構築することを目指したい。
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