有機単結晶半導体を用いたスピントランジスタの実現

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H06200
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 竹谷 純一 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 教授 (20371289)
• 研究分担者: 渡邉 峻一郎 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 特任准教授 (40716718)
• 研究期間 (年度): 2017-06-30 – 2020-03-31
• キーワード: 有機半導体 / 単結晶 / メカノエレクトロニクス / 分子振動 / センサー

研究実績の概要

独自に開発した高移動度の有機単結晶半導体が、極めて長いスピン拡散長を有するという最近の実験結果に基づいて、有機単結晶スピントロニクスデバイスの作成・評価を行い世界初となる室温における有機トランジスタの実証を行うことを目的とする。フレキシブルスピントロニクス素子を構成する最重要ビルディングブロックは、超薄膜の有機半導体単結晶である。初年度は、有機半導体におけるスピン軌道相互作用に着目した新規材料の化学合成・薄膜成膜技術の開発と薄膜デバイスにおけるスピン緩和機構の解明を目的として研究を遂行し、厚み方向にわずか１～2分子層で形成される超薄膜有機半導体単結晶を成膜することに成功した。今年度は単結晶膜の物性特性解明並びに特性改善を推し進めた。活動の成果は、「テラヘルツ分光法によるスピンSeebeck効果のフェムト秒形成ダイナミズム」（Nature Communications誌）、「ソフト2次元ナノアーキテクトニクス」（NPG asia materials誌）の論文として掲載された。
また、テーマ①スピン軌道相互作用に着目した有機合成において、アニオン交換を用いた新規ドーピング手法による高分子半導体の伝導特性と熱耐久性の向上を図り、また、陰イオン交換による高分子半導体における分子ドーピングの効率改善という成果を得た。いずれも学会発表講演で受賞の栄誉を得た。これらの知見をもとに、有機半導体におけるスピン緩和時間はグラフェンや無機半導体を凌駕するほど長いことが実験的に明らかにした。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

有機単結晶スピントランジスタの実現を目指し、テーマ①スピン軌道相互作用に着目した有機合成、テーマ②有機半導体単結晶のスピン物性の解明、それぞれに顕著な結果が得られた。テーマ①ではドーピングを主体に検討を進め、高分子半導体におけるアニオン交換を用いた新規ドーピング手法の原理の解明、アニオン交換法を用いた高分子半導体への高効率ドーピング、高分子半導体のラメラ構造へのドーパントインターカレーション機構の解明、化学ドープされた有機半導体単結晶のフェルミ縮退解明、等の成果を得て学会発表を行った。これらの成果は研究参加者山下侑（D3）氏の「第45回（2018年秋季)応用物理学会講演奨励賞）受賞に結び付いた。受賞題名：「アニオン交換を用いた新規ドーピング手法による高分子半導体の伝導特性と熱耐久性の向上」
またテーマ②では、フェリ磁性イットリウム鉄ガーネットとプラチナの二重層でテラヘルツ分光法を使用して<27 fsの時間分解能でスピンゼーベック効果の初期ステップを明らかにした。更に、新奇低分子系ｎ型有機半導体の電界誘起ホール効果解明、塗布型有機半導体単分子層単結晶の構造変化とキャリア伝導解明、などの成果を学会に発表した。
これらの知見をもとに、有機半導体におけるスピン緩和時間はグラフェンや無機半導体を凌駕するほど長いことが実験的に明らかにした。更に、スピントランジスタ作成においては表面平滑性が重要であることを明らかにし、そのための手法として金属電極を基板に埋め込んだ単結晶薄膜作成手法を確立した。これは電子線リソグラフィーと適合性が高い手法で微細加工技術として容易に利用できるものである。当初に計画した項目が達成されただけでなく、研究計画を前倒しし基盤技術の確立ができたため、研究計画は当初の予定より進展していると言える。

今後の研究の推進方策

これまでに確立した超薄膜有機半導体分子のスピン緩和機構にについて、スピン共鳴やラマン分校計測技術をベースに掘り下げ、室温付近でさらに長スピン緩和長が実現する物質開拓を行う。これまで系統的に合成した含カルコゲン分子のスピン緩和長の調査、並びに、スピン軌道相互作用とスピン緩和機構に関して系統的に調べる。また、スピントランジスタ作製においても必要な技術要件は確立されたため、デバイス実装を進め、室温における電気的スピン注入・検出を目指す。

研究成果

• [雑誌論文] Femtosecond formation dynamics of the spin Seebeck effect revealed by terahertz spectroscopy (2018)
  • 著者名/発表者名: T. S. Seifert, S. Jaiswal, J. Barker, S. T. Weber, I. Razdolski, J. Cramer, O. Gueckstock, S. F. Maehrlein, L. Nadvornik, S. Watanabe, C. Ciccarelli, A. Melnikov, G. Jakob, M. M&uuml;nzenberg, S. T. B. Goennenwein, G. Woltersdorf, B. Rethfeld, P. W. Brouwer, M. Wolf, M. Kl&auml;ui and T. Kampfrath
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 9 ページ: 2899
  • DOI: 10.1038/s41467-018-05135-2
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Soft 2D Nanoarchitechtonics (2018)
  • 著者名/発表者名: Katsuhiko Ariga, Shun Watanabe, Taizo Mori and Jun Takeya
  • 雑誌名: NPG asia materials 巻: 10 ページ: 90-106
  • DOI: 10.1038/s41427-018-0022-9
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Charge and Spin Dynamics in High-mobility Organic Semiconductors (2018)
  • 著者名/発表者名: J. Takeya
  • 学会等名: ITC
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Improved Efficiency of Molecular Doping in Polymeric Semiconductors via Anion Exchange (2018)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, J. Tsurumi, M. Ohno, R. Fujimoto, S. Kumagai, T. Kurosawa, T. Okamoto, S. Watanabe, and J. Takeya
  • 学会等名: MRS Spring Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Fully-Solution-Processed Molecular Doping in Polymeric Semiconductors in an Orthogonal Solvent (2018)
  • 著者名/発表者名: R. Fujimoto, Y. Yamashita, S. Kumagai, J. Tsurumi, A. Hinderhofer, K. Broch, F. Schreiber, S. Watanabe, and J. Takeya
  • 学会等名: MRS Spring Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] 塗布型有機半導体単分子層単結晶の構造変化とキャリア伝導 (2018)
  • 著者名/発表者名: 山村祥史、 藤井宏昌、 小笠原寛人、 Dennis Nordlund、 高橋修、 季子祐太郎、 石井宏幸、 小林伸彦、 新津直幸、 Balthasar Bl&uuml;lle、 岡本敏宏、 若林裕助、 渡邉峻一郎、 竹谷純一
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 高分子半導体におけるアニオン交換を用いた新規ドーピング手法の原理の解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: 山下侑、 鶴見淳人、 大野雅央、 藤本亮、 熊谷翔平、 黒澤忠法、 岡本敏宏、 渡邉峻一郎、 竹谷純一
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 新奇低分子系ｎ型有機半導体の電界誘起ホール効果 (2018)
  • 著者名/発表者名: 熊谷翔平、 岡本敏宏、 石井宏幸、 福﨑英治、 谷征夫、 杉浦寛記、 渡邉哲也、 佐藤寛泰、 山野昭人、 黒澤忠法、 渡邉峻一郎、 竹谷純一
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 化学ドープされた有機半導体単結晶のフェルミ縮退 (2018)
  • 著者名/発表者名: 鶴見淳人、 袴谷凌平、山下侑、 岡本敏宏、渡邉峻一郎、竹谷純一
  • 学会等名: 日本物理学会第73回年次大会
• [備考] Takeya/Okamoto Laboratory Organic Electronics
  • URL: http://www.organicel.k.u-tokyo.ac.jp/