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2018 年度 実績報告書

表面化学現象の第一原理計算におけるスピン混入誤差の補正技術確立とその影響の解明

研究課題

研究課題/領域番号 17H07396
研究機関国立研究開発法人産業技術総合研究所

研究代表者

多田 幸平  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 研究員 (70805621)

研究期間 (年度) 2017-08-25 – 2019-03-31
キーワードスピン混入誤差 / 不均一系触媒 / 密度汎関数理論 / 平面波基底 / 遷移状態探査 / 表面・界面
研究実績の概要

本年度は、前年度で確立した表面化学現象におけるスピン混入誤差の算出スキームを用い、以下の点を解明し論文としてまとめるに至った。
(1)不均一系触媒反応におけるスピン混入の影響を明らかとした。具体的には、コアシェル型触媒によるNOの還元除去反応におけるスピン混入誤差を算出した。スピン混入誤差の補正の有無により律速段階が変わる場合がること、スピン混入の影響の大きさの違いが酸化物被膜の表面構造により整理できることを示した。
(2)表面における単原子拡散・凝集におけるスピン混入誤差の影響と静的電子相関の影響を定量的に算出することに成功した。表面反応での結果と気相反応での結果を比較することによって、表面反応におけるスピン混入誤差の最大値は気相と比べ小さくなるが、その影響が生じる領域は広くなることがわかった。さらに、スピン混入誤差の補正によってエネルギー曲線が変化し、遷移状態構造が変化する可能性が示唆された。
以上の通り、当初予定していた表面化学反応におけるスピン混入誤差の算出スキームの確立とその影響の解明を達成した。
また、これらの研究を発展させ、結晶固体におけるスピン混入誤差の算出や計算モデル由来の誤差の算出スキームの検討、計算結果に基づく実触媒の調製にも着手した。実触媒調製に関しては計算から予測された通りの性能をもつ触媒が調製された。この結果に関しても論文として発表を行った。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Theoretical investigation of the effect of phosphate doping on the aggregation of Au atoms on an Al2O3 (0001) surface2019

    • 著者名/発表者名
      Tada Kohei、Koga Hiroaki、Sakurai Hiroaki、Tanaka Shingo、Ato Yoshinori、Hayashi Akihide、Kawakami Takashi、Yamanaka Shusuke、Okumura Mitsutaka
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 465 ページ: 1003~1013

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2018.09.172

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Extent of Spin Contamination Errors in DFT/Plane-wave Calculation of Surfaces: A Case of Au Atom Aggregation on a MgO Surface2019

    • 著者名/発表者名
      Tada Kohei、Maruyama Tomohiro、Koga Hiroaki、Okumura Mitsutaka、Tanaka Shingo
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 24 ページ: 505~505

    • DOI

      10.3390/molecules24030505

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] NO-CO Reaction Over Metal-supported Ultrathin Oxide Films: Evaluating Novel Catalysts by Density-functional Theory Calculations2019

    • 著者名/発表者名
      KOGA Hiroaki、TADA Kohei、HAYASHI Akihide、ATO Yoshinori、OKUMURA Mitsutaka
    • 雑誌名

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      巻: 18 ページ: 1~8

    • DOI

      10.2477/jccj.2018-0039

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Au Atom Diffusions on Reduced and Cl-Adsorbed Rutile TiO<sub>2</sub>(110) Surfaces: A DFT + <i>U</i> Study2018

    • 著者名/発表者名
      Tada Kohei、Koga Hiroaki、Okumura Mitsutaka、Hayashi Akihide、Ato Yoshinori、Kawakami Takashi、Yamanaka Shusuke
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 16 ページ: 267~273

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2018.267

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of spin contamination error on surface catalytic reaction: NO reduction by core-shell catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Tada Kohei、Koga Hiroaki、Ato Yoshinori、Hayashi Akihide、Okumura Mitsutaka、Tanaka Shingo
    • 雑誌名

      Molecular Physics

      巻: 印刷中 ページ: 1~9

    • DOI

      10.1080/00268976.2018.1522457

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of ceria and zirconia supports on NO reduction over platinum-group metal catalysts: A DFT study with comparative experiments2018

    • 著者名/発表者名
      Koga Hiroaki、Hayashi Akihide、Ato Yoshinori、Tada Kohei、Hosokawa Saburo、Tanaka Tsunehiro、Okumura Mitsutaka
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2018.07.023

    • 査読あり
  • [学会発表] 表面化学反応のDFT計算におけるスピン混入誤差と静的電子相関に関する考察2019

    • 著者名/発表者名
      多田幸平、丸山智大、古賀裕明、奥村光隆、田中真悟
    • 学会等名
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Au/AlPO4触媒の耐久性の理論計算による予測とその検証2019

    • 著者名/発表者名
      多田幸平、古賀裕明、櫻井宏昭、田中真悟、安渡佳典、林亮秀、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
  • [学会発表] 線形応答関数を用いた岩塩型化合物表面モデルの層厚最適化と格子酸素欠陥の安定性予測2019

    • 著者名/発表者名
      丸山智大、大成仁太、多田幸平、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
  • [学会発表] ジルコニア超薄膜で覆われた同表面におけるNO-CO触媒反応―密度汎関数計算による検討―2019

    • 著者名/発表者名
      古賀裕明、多田幸平、林亮秀、安渡佳典、奥村光隆
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
  • [学会発表] 不均一系触媒のDFT計算におけるスピン混入誤差の影響2018

    • 著者名/発表者名
      多田幸平、古賀裕明、丸山智大、安渡佳典、林亮秀、奥村光隆、田中真悟
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
  • [学会発表] Theoretical investigation of effects of spin contamination error on DFT calculations for core-shell catalyst models2018

    • 著者名/発表者名
      Kohei Tada, Hiroaki Koga, Yoshinori Ato, Akihide Hayashi, Mitsutaka Okumura, Shingo Tanaka
    • 学会等名
      TOCAT8
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子/表面相互作用が二量化反応のスピン混入誤差に与える影響2018

    • 著者名/発表者名
      多田幸平、古賀裕明、丸山智大、安渡佳典、林亮秀、奥村光隆、田中真悟
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
  • [学会発表] 線形応答関数を用いた固体表面シミュレーションのためのスラブモデリング法の理論的研究2018

    • 著者名/発表者名
      丸山智大、大成仁太、多田幸平、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会

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公開日: 2019-12-27  

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