| 研究課題/領域番号 |
17J00622
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
坂根 駿也 大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-26 – 2020-03-31
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| キーワード | 熱電材料 / ナノドット / 鉄シリサイド / シリコン |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、新規Si系熱電材料の開発に向けて、独自の極薄Si酸化膜技術を用いて鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜を作製し、熱伝導率、電気伝導率、ゼーベック係数の3物性を独立制御することを目的として研究を行っている。これまで、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜とGeナノドット含有Si薄膜を比較すると、熱伝導率は同等の値を示していた一方で、出力因子は鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜の試料で高い値を示すことを見出した。この原因をGeナノドット含有Si薄膜の試料中に生じる歪が原因ではないかと考察した。しかし、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜においても、バルクSiと比較すると出力因子は小さい値を示していた。そこで、本年度はその原因を解明し、出力因子増大の指針を得ることを目的として研究を行った。まず、ボルツマン輸送方程式に基づく移動度とゼーベック係数の理論式を用いて解析をすると、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜の試料において、多くの点欠陥が存在すること、また、積層欠陥に熱エネルギー程度の障壁エネルギーが存在することを見出した。すなわち、この多くの点欠陥が出力因子を低減している原因であることが分かった。一方で、積層欠陥に形成された障壁エネルギーは、低エネルギーキャリアをカットすることで、ゼーベック係数を増大し、出力因子を増大させる効果があるため、点欠陥のみを減少させることができれば、高い出力因子が期待できることが分かった。そこで、ナノドット構造を維持しつつ点欠陥を減少するために、短時間での高温アニールを行うと、出力因子は約3倍の増大効果が見られた。すなわち、点欠陥の減少によって大幅な出力因子増大を達成することに成功した。この結果は、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜を用いることで、低い熱伝導率と高い出力因子を同時に得ることができ、3物性の独立制御につながることを示唆している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
ボルツマン輸送方程式に基づく移動度とゼーベック係数の理論計算により、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜中の点欠陥によって出力因子が低減していること、また、積層欠陥に形成された障壁エネルギーによって出力因子増大の可能性があることを見出した。すなわち、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜において、出力因子が低減だけでなく、増大効果を含んでいることを示唆している。この結果は、ナノ構造を用いたSi系熱電材料の設計指針となるものであり、大きな進展であるといえる。
また、上記計算結果を踏まえて、積層欠陥を壊さずに点欠陥を低減させることによって出力因子増大を狙った。すると、実際に、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜に対して高温アニールを行うことによって、出力因子を3倍程度増大させることに成功した。当初は、鉄シリサイドナノドットにはCoを、Si層にはPを分離ドーピングした試料を作製し、高い出力因子を得ることを狙っていたが、点欠陥を低減させることによって出力因子増大を狙うという方向に方針転換した。当初狙っていた構造の作製には至らなかったが、点欠陥の減少によって実際に出力因子が大幅に増大することを実証したことから、順調に進展しているといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまで、理論計算により、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜中の点欠陥が出力因子低減を招いていること、また、積層欠陥に形成された障壁エネルギーによって出力因子増大の可能性があることを見出した。当初は、鉄シリサイドナノドットにはCoを、Si層にはPを分離ドーピングした試料の作製を試みる予定であったが、積層欠陥を壊さずに点欠陥を低減させることによって出力因子増大を狙うという方向に方針転換した。また、実際に短時間での高温アニールによって3倍もの出力因子増大効果が見られ、これが点欠陥減少によるものであると見出した。
本年度は、さらなる点欠陥減少構造を作製することを狙って、鉄シリサイドナノドット含有Si薄膜を高温で作製することを行う。本構造は、”Si層/鉄シリサイドナノドット/極薄Si酸化膜” を積層した構造になっており、Si層の形成温度を高温で形成することで、点欠陥の減少を狙う。しかし、高温で形成すると極薄Si酸化膜が壊れてしまい、キャリアの散乱を妨げることで性能低下する可能性があるので、まずは、極薄Si酸化膜を用いずにナノドットを形成する方法を開発し、その後、Si層を高温で形成した構造を作製する予定である。ここで作製した試料は、透過型電子顕微鏡観察で構造を、ナノスケールで詳細に観察を行い、フィードバックをかけながら、作製条件（基板温度、蒸着量）を見出す予定である。
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