研究実績の概要 |
本研究では、三重項-三重項消滅に基づくフォトン・アップコンバージョン(TTA-UC)における新規三重項増感機構の開拓に取り組んだ。従来のTTA-UCシステムには、増感剤分子の系間交差などの三重項増感過程におけるエネルギー損失により、アンチストークスシフト(UCによるエネルギー変換幅)が制限されるという課題が存在していた。近年、新規の三重項増感剤として無機ナノ結晶が注目を集めている。増感剤として無機ナノ結晶を用いた系では、系間交差に伴うエネルギー損失が非常に小さいため、大きなアンチストークスシフトを伴うUCの実現が期待できる。 当研究室はハロゲン化セシウム鉛ペロブスカイトナノ結晶(PNCs)が三重項増感剤として機能することを見出した。PNCsは幅広い吸収を持ち、バンドギャップを容易に制御できるため、増感剤としてPNCsを用いたTTA-UCは様々な励起波長に対応可能な一般的方法論となり得る。 増感剤としてPNCsを用いたTTA-UCシステムを可視光-紫外光領域におけるUCに展開した。種々のシステムについて検討を重ねた結果、増感剤としてCsPb(Cl/Br)3 PNCs、トランスミッター分子として1-naphthalenecarboxylic acid、発光体分子として2,5-diphenyloxazoleを用いる系においてTTA-UCが発現することを明らかにした。この系において、可視光(波長445 nm)から紫外光(波長363 nm)へのUCが観測され、同波長範囲における増感剤分子を用いた系に匹敵する高いUC効率(>4%)を示した。さらに、より長波長の励起光(波長488 nm)を用いた場合にも、同様のUC発光が観測された。ここで達成されたアンチストークスシフト値は0.88 eVと非常に大きく、増感剤としてPNCsを用いる本研究の戦略の有効性を示す結果であるといえる。
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