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2017 年度 実施状況報告書

環境試料および廃炉関連廃棄物中重要Pu同位体同時測定のための先端質量分析法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17K00537
研究機関国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構

研究代表者

鄭 建  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 放射線医学総合研究所 福島再生支援本部, 上席研究員 (30370878)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワードPlutonium isotopes / ICP-MS / Environmental samples / Nuclear decommissioning
研究実績の概要

福島事故由来Pu同位体の環境動態解析、環境除染・廃炉作業に伴い発生する廃棄物の汚染状況の把握及び被ばく線量の評価には、重要同位体(Pu-238,Pu-239,Pu-240, Pu-241)、特に線量寄与が大きいPu-238とPu-241の測定が必要である。本研究はトリプル四重極ICP-MS/MSを用いて、イオン-分子反応よりU-238とPu-238を分別し、これまで測定が困難であったPu同位体(Pu-238, Pu-239, Pu-240, Pu-241)の同時測定を可能とする先端質量分析法の開発を目的として研究を進んでいます。
この研究では、Pu同位体の環境動態解析ため、浪江町にて土壌コアサンプル(0-30 cm)を採取した。目的核種であるプルトニウムの化学分離に有効とされるLaF3共沈法と抽出クロマトグラフィーを用いて迅速分離に関する先行研究をもとにイオン-分子反応よりICP-MSでの測定条件を検討した。
昨年度は、Fe(OH)2/ LaF3共沈法と抽出クロマトグラフィーを用いて、重要な環境試料海水中の超微量プルトニウム同位体の迅速分離の有効性を確認した。10-15Lの海水試料を12時間内でプルトニウム同位体の迅速分析に成功した。
ICP-MSでの測定条件の確認では、イオン-分子反応よりU-238とPu-238を分別する可能であることを確認した。ただし、反応の安定性についてさらに検討する必要がある。ICP-MSの感度向上について、大容量ロータリーポンプのインストールと高効率試料導入装置の応用により、従来の四重極ICP-MSに比べ、20倍感度を向上することが確認した。これらの結果から、本研究で得られたトリプル四重極ICP-MS/MSのプルトニウム同位体測定法は高感度であることを確認できた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初予定の海水試料迅速分離の高い回収率および分析法の妥当性の確認と高感度トリプル四重極ICP-MS/MSのプルトニウム同位体測定の可能性の確認について順調に進んできたため。

今後の研究の推進方策

これからイオン-分子反応、特に、N2OとCO2とU-238の反応効率と安定性向上ために、トリプル四重極ICP-MS/MSのプルトニウム同位体測定条件最適化の検討を行う。また、廃炉関連試料コンクリートなどの高効分解法と迅速化学分離法の確立の検討を行う。その後、セクタフィールドICP-MSの測定比較を行う。トリプル四重極ICP-MS/MSの実試料プルトニウム同位体測定の妥当性を確認する。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 6件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 5件、 招待講演 5件)

  • [国際共同研究] Arizona State University/Savannah River National Laboratory/Metropolitan State University of Denver(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Arizona State University/Savannah River National Laboratory/Metropolitan State University of Denver
  • [国際共同研究] Leibniz University Hannover(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Leibniz University Hannover
  • [国際共同研究] 北京大学物理学部/Third Institute of Oceanography/University of South China(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      北京大学物理学部/Third Institute of Oceanography/University of South China
  • [雑誌論文] Rapid determination of ultra-trace plutonium isotopes ( 239 Pu, 240 Pu and 241 Pu) in small-volume human urine bioassay using sector-field inductively coupled plasma mass spectrometry2018

    • 著者名/発表者名
      Ni Youyi、Zheng Jian、Guo Qiuju、Men Wu、Tagami Keiko、Uchida Shigeo
    • 雑誌名

      Analytica Chimica Acta

      巻: 1000 ページ: 85~92

    • DOI

      10.1016/j.aca.2017.10.012

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Establishing rapid analysis of Pu isotopes in seawater to study the impact of Fukushima nuclear accident in the Northwest Pacific2018

    • 著者名/発表者名
      Men Wu、Zheng Jian、Wang Hai、Ni Youyi、Aono Tatsuo、Maxwell Sherrod L.、Tagami Keiko、Uchida Shigeo、Yamada Masatoshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 8 ページ: -

    • DOI

      10.1038/s41598-018-20151-4

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] The role of mass spectrometry in radioactive contamination assessment after the Fukushima nuclear accident2018

    • 著者名/発表者名
      Bu Wenting、Ni Youyi、Steinhauser Georg、Zheng Wang、Zheng Jian、Furuta Naoki
    • 雑誌名

      Journal of Analytical Atomic Spectrometry

      巻: 33 ページ: 519~546

    • DOI

      10.1039/c7ja00401j

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A rapid method for accurate determination of 241Am by sector field inductively coupled plasma mass spectrometry and its application to Sellafield site soil samples2017

    • 著者名/発表者名
      Wang Z. T.、Zheng J.、Imanaka T.、Uchida S.
    • 雑誌名

      Journal of Analytical Atomic Spectrometry

      巻: 32 ページ: 2034~2040

    • DOI

      10.1039/C7JA00201G

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Development and application of mass spectrometric techniques for ultra-trace determination of 236 U in environmental samples-A review2017

    • 著者名/発表者名
      Bu Wenting、Zheng Jian、Ketterer Michael E.、Hu Sheng、Uchida Shigeo、Wang Xiaolin
    • 雑誌名

      Analytica Chimica Acta

      巻: 995 ページ: 1~20

    • DOI

      10.1016/j.aca.2017.09.029

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Determination of Pu isotopes in sediment and soil samples by SF-ICP-MS: an improved anion-exchange procedure for Pu separation2017

    • 著者名/発表者名
      Bu Wenting、Zheng Jian、Guo Qiuju、Xiao Detao、Aono Tatsuo
    • 雑誌名

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      巻: 314 ページ: 2417~2423

    • DOI

      10.1007/s10967-017-5618-y

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Environmental dynamics of Pu isotopes released from the Fukushima nuclear accident2018

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng
    • 学会等名
      Fukushima University, 4th Annual Report Symposium
    • 招待講演
  • [学会発表] Ultra-trace determination of Pu using SF-ICP-MS for a field study in Japan on soil to crop transfer of global fallout plutonium.2017

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng, Zhongtang Wang, Youyi Ni, Keiko Tagami, Shigeo Uchida
    • 学会等名
      Asia-Pacific Winter Conference of Plasma Chemistry (APWC 2017), Matsue, Japan
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advance of mass spectrometric techniques for ultra-trace determination of radionuclides and its application in environmental radiochemistry2017

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng
    • 学会等名
      Xinda Lecture, College of Chemistry and Engineering, Peking University, China
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Radiochemical methods development and application based on the use of ICP-MS instruments2017

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng
    • 学会等名
      Nordic Nuclear Safety Research, NKS-B ICP User Seminar, Denmark
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Tracing the Fukushima nuclear accident released radiocesium and Pu isotopes in the environment: the role of isotope ratio analysis for nuclear forensics.2017

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng
    • 学会等名
      Nuclear Emergency Expert Meeting (NEXT 2017), Hannover, Germany
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Pu distributin in seawater and sediments in the Pacific off Fukushima after the FDNPP accident2017

    • 著者名/発表者名
      Jian Zheng, T. Aono, M. Yamada, K. Tagami, S. Uchida
    • 学会等名
      Actinides 2017, Sendai, Japan
    • 国際学会

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公開日: 2018-12-17   更新日: 2022-02-21  

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