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2021 年度 実施状況報告書

量子ドット増感系の光誘起電荷移動:基板結晶面の電子構造が増感機能に及ぼす効果

研究課題

研究課題/領域番号 17K04988
研究機関電気通信大学

研究代表者

豊田 太郎  電気通信大学, その他部局等, 名誉教授 (40217576)

研究分担者 沈 青  電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 教授 (50282926)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2023-03-31
キーワード半導体量子ドット / 酸化チタン単結晶 / 硫化鉛 / 有機系配位子 / イオン化エネルギー / 光音響分光 / 無輻射緩和 / 自由エネルギー
研究実績の概要

半導体量子ドット(QD)は太陽電池の増感剤として、色素系を凌駕する特性を持つ。従来の増感型太陽電池ではQDの吸着面積を増大させるために、基板電極としてはナノ粒子集合体酸化物が対象となる(TiO2, ZnO等)。しかしこの電極系は乱雑な多結晶体のために、QDの電子状態や電子移動に関する評価が曖昧になる。本研究は物性が十分に判明されている単結晶基板を対象として、異なる面方位を持つ酸化物単結晶へQD吸着を行い、QDに対する基板の効果を明らかにすることを目的とする。今年度も引き続きルチル型TiO2単結晶の(001), (110), (111)面を対象基板として、さらに3種類の異なる配位子をPbS-QDに結合しQD-QD間の距離の制御を行い、昨年度に得られた結果の再現性について検討を行った。従来と同様に、(1)光音響法(PA)による脱励起状態、(2)吸光度法(Abs)による励起、(3)光電子収量法(PY)によるイオン化エネルギー、の一連の再現性評価を行った。その結果、PAスペクトルとAbsスペクトルの吸収端下の異なることが再確認された。特に(111)基板上ではQD-QD間隔の増大に大きな変化が生じた、これらの結果は脱励起に伴う無輻射緩和による熱生成効率がQD-QD間隔および基板結晶面により異なるという新しい発見につながった。これらの基板情報は、従来の酸化物ナノ粒子集合体電極に対して、増感型太陽電池のエネルギー変換効率向上化を考慮するデバイス設計に対して有用な情報を提供することが可能となると考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

異なる基板面を持つルチル型TiO2単結晶を適用し、有機配位子系を結合したPbS-QDの各種評価に対して再現性が得られ、順調に成果が得られている。また、光吸収後の無輻射緩和過程に対し十分は全体像が捉えられ、新しい発見につながった。また、励起キャリアの移動と無輻射緩和に伴う熱発生との関連性についても発見があり、これらの成果は増感型太陽電池にたいして新しい情報を提供すると考えられる。

今後の研究の推進方策

PbS-QD系に対し、今後は異なる有機配位子系を適用すると共に同様の評価を行う。これらの系を対象にPA, Abs評価と並行して蛍光スペクトル評価を適用し、輻射緩和から求まる情報と合わせて、緩和の全体像の解明に着手する。さらにZnO単結晶基板を対象とする研究にも着手する。ZnOはTiO2とは異なる電子構造を持つことから、基板効果の影響について検討を行う。

次年度使用額が生じた理由

論文作成と投稿後の査読者との間のやり取りに多くの時間を費やした。そのため次年度への再延長を希望し結果として承認された。そのため次年度研究費としては、作成論文の英文校正と論文投稿料に適用する。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件)

  • [雑誌論文] Exponential Optical Absorption Edge in PbS Quantum Dot-ligand Systems on Single Crystal Rutile-TiO2 revealed by Photoacoustic and Absorbance Spectroscopies2022

    • 著者名/発表者名
      T.Toyoda, Q.Shen, N.Nakazawa, Y.Yoshihara, K.Kamiyama, S.Hayase
    • 雑誌名

      Materials Research Express

      巻: 9 ページ: 025005

    • DOI

      10.1088/2053-1591/ac4f86

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Ultra-Halide-Rich Synthesis of Stable Pure Tin-Based Halide Perovskite Quantum Dots: Implications for Photovoltaics2021

    • 著者名/発表者名
      F.Liu, J.Jiang, T.Toyoda, M.A.Kamarudin, S.Hayase, R.Wang, S.Tao, Q.Shen
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 4 ページ: 3958-3968

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c00324

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 光音響法によるペロブスカイト単結晶の表面再結合と熱物性の研究2022

    • 著者名/発表者名
      劉東、李花、李玉勝、丁超、豊田太郎、宮崎康次、早瀬修二、沈青
    • 学会等名
      2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] PbS-X(X=I,Br)量子ドット薄膜の光物性と光励起キャリアダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      河田雄仁、小栗直巳、劉等、豊田太郎、早瀬修二、沈青
    • 学会等名
      2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 無機ハロゲン化ペロブスカイト量子ドットの合成と光物性2022

    • 著者名/発表者名
      淵本秋人、丁超、李花、矢島翔太、豊田太郎、早瀬修二、増田泰造、沈青
    • 学会等名
      2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] PbS/CdS量子ドット薄膜の光励起キャリアダイナミクス2021

    • 著者名/発表者名
      小栗直己、丁超、早瀬修二、豊田太郎、沈青
    • 学会等名
      2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] CsSnxPb1-xI3ペロブスカイト量子ドットの合成と光物性2021

    • 著者名/発表者名
      矢嶋翔太、丁超、豊田太郎、早瀬修二、沈青
    • 学会等名
      2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会

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公開日: 2022-12-28  

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