| 研究課題/領域番号 |
17K04994
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| 研究機関 | 同志社大学 |
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研究代表者 |
古賀 智之 同志社大学, 理工学部, 教授 (10388043)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 自己組織化 / マルチブロックポリマー / ペプチド / ナノ材料 / 高次構造 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、スパイダーシルクの構造的/機能的原理を模倣し、 β-シート構造をモチーフとする人工ペプチドの自己組織化概念を合成高分子と融合させることで、優れた力学特性・生体機能・自己修復性を兼ね備えたマルチブロック型ポリマーを新規に創成し、スマートナノ材料の新しいベースポリマーとして応用することを目指している。本年度得られた主な成果を以下にまとめる。
(1) β-シート・ドメインとしてオリゴアラニン(6, 8, 10量体)、オリゴバリン(8量体)またはオリゴロイシン(8量体)、非晶性ドメインとしてポリプロピレングリコールを有する種々のマルチブロックポリマーの新規合成に成功した。
(2) 各種ブロックポリマーのキャストフィルムを作成し、その高次構造特性を明らかにした。いずれのポリマーも、キャスト過程において自己組織化して β-シート・ネットワーク構造を形成する。得られるフィルムは優れた力学特性を示し、また、自己組織性ペプチドブロックの可逆性的な相互作用に基づいて自己修復性を示すこともわかった。フィルム特性とペプチド構造の相関性に関する知見も得た。
(3) ペプチド・マルチブロックポリマーからなる自己支持型ナノフィルムの調製及びその膜厚制御に成功した。ナノフィルムにおいても β－シート構造に自己組織化すること、ナノスケールの構造に対して優れた形状追従性を示すことを明らかにした。
(4) TEMPO由来アルコキシアミン結合を有する環状ペプチドを新規に合成し、これを開始剤に用いたニトロキシド介在重合により、芳香族ビニルポリマーとオリゴペプチドからなる新規マルチブロックポリマーの一段階合成に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の予定通り、アミノ酸配列や鎖長を系統的に変化させた自己組織性オリゴペプチドとポリプロピレングリコールからなる種々のマルチブロックポリマーの合成に成功した。これらポリマーの成膜性や得られるフィルムの高次構造、力学特性、自己修復性等を明らかにした。本マルチブロックポリマーのスマートナノ材料としての高いポテンシャルを見出すことができた。またナノ薄膜化による自己支持型超フレキシブルフィルムの開発やその特性評価も進んでおり、順調に研究が進捗していると言える。さらに、これまで困難であったペプチドとビニルポリマーのマルチブロック化を実現する全く新しい合成方法も見出すことができた。次年度以降に予定している計画を順調に進めていくことが出来ると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度から引き続き各種マルチブロックポリマーの特性/機能評価およびさらなる分子拡張を進め、フィルムの力学強度や自己修復能に寄与する主要構造因子の特定を進める。これに加えてリビングラジカル重合法によるマルチブロック型ペプチド/ビニルポリマーハイブリッドの簡便かつ精密な合成法の確立を目指す。本年度開発したTEMPO由来アルコキシアミン結合を有する環状ペプチド開始剤システムの適用モノマーを拡張するため、アルコキシアミン構造を改良した環状ペプチド開始剤を新規に設計・合成する。これを用いて様々なビニルモノマーの重合を行い、ワンステップでのマルチブロック化について検討する。重合挙動を詳細に検討するとともに、得られるポリマーの構造的/機能的特性評価も進めていく。またペプチド・マルチブロックポリマーの細胞足場材料としての応用性についても検討していく。
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