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2019 年度 実施状況報告書

パイロクロア格子磁性体におけるスピン分子状態へのボンドランダムネス効果の研究

研究課題

研究課題/領域番号 17K05520
研究機関日本大学

研究代表者

渡辺 忠孝  日本大学, 理工学部, 教授 (70409051)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2021-03-31
キーワードフラストレーション / ボンドランダムネス効果 / スピネル型クロム酸化物 / スピネル型鉄酸化物 / ラーベス型鉄化合物 / 混晶 / スピングラス / 強磁性
研究実績の概要

スピネル型クロム酸化物ZnCr2O4のCrサイトを磁性Feイオンで置換した混晶Zn(Cr,Fe)2O4について、多結晶を用いた直流/交流磁化率および比熱の測定を行った。ZnCr2O4は、強い反強磁性相関を有しながら(ワイス温度は約-400 K)10 K程度の低温で立方晶から正方晶への格子歪を伴った反強磁性転移を示す幾何学的フラストレート磁性体である。本研究では、混晶Zn(Cr,Fe)2O4が約10 K以下の低温でスピングラス挙動を示すことが明らかになった。また、交流磁化率測定からは、Zn(Cr,Fe)2O4のスピングラスのスローダイナミクスが、非幾何学的フラストレート磁性体のそれとは異なるものであることが明らかになった。さらに、比熱測定からは、Zn(Cr,Fe)2O4がスピングラス転移温度よりもわずかに高い温度(約12 K)で幾何学的フラストレーションの解消を促す格子歪(構造相転移)を示すことが示唆された。本研究は、Zn(Cr,Fe)2O4において幾何学的フラストレーションとボンドフラストレーションの競合が生じていることを示唆するものである。
スピネル型クロム酸化物CdCr2O4のCrサイトを磁性Mnイオンで置換した混晶Cd(Cr,Mn)2O4、およびスピネル型鉄酸化物ZnFe2O4のFeサイトを磁性Coイオンで置換した混晶Zn(Fe,Co)2O4について、多結晶を用いた直流/交流磁化率測定を行った。CdCr2O4およびZnFe2O4は、いずれも10 K程度の低温で反強磁性転移を示す幾何学的フラストレート磁性体である。本研究では、混晶Cd(Cr,Mn)2O4およびZn(Fe,Co)2O4が強磁性転移を示すことが明らかになった。これは、幾何学的フラストレート磁性体へのボンドフラストレーションの導入(混晶化)が、新しい磁気秩序を生み出すことを示唆するものである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

令和元年度は、当初計画とは異なる内容で研究を進めることとなった。当初計画において初年度の研究対象としたスピネル型クロム酸化物ZnCr2O4の混晶Zn(Cr,Fe)2O4の研究において、想定外の進展がみられたために令和元年度も引き続き研究を進めた。また、当初計画にはなかった研究、具体的にはスピネル型クロム酸化物CdCr2O4のCrサイトを磁性Mnイオンで置換した混晶Cd(Cr,Mn)2O4、およびスピネル型鉄酸化物ZnFe2O4のFeサイトを磁性Coイオンで置換した混晶Zn(Fe,Co)2O4の研究において、大きな進展がみられ多くの時間と労力を要した。以上のように、令和元年度の研究は、Zn(Cr,Fe)2O4、Cd(Cr,Mn)2O4、およびZn(Fe,Co)2O4の研究に多くの時間と労力を要したため、当初計画とは異なるものとなった。しかしながら、令和元年度に行った研究においては、当初計画で期待していた研究成果と比較しても遜色のない研究成果を得ることができた。
さらに、字数の都合で「5.研究実績の概要」には記さなかったが、当初計画にはなかった研究として、遍歴磁性を示すラーベス化合物AB2(B:磁性遷移元素)について、磁性への元素置換と不定比性の効果(ボンドランダムネス効果)を研究した。C15型ラーベス化合物AB2は、Bサイトがパイロクロア格子を形成する結晶構造を有するが、令和元年度までに行った研究より、いくつかのラーベス化合物が新奇な遍歴フラストレート磁性とボンドランダムネス効果を示すことが示唆された。
以上、当初計画を変更して研究を進めてきたものの、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果を研究するという本研究課題の主旨から判断すると、本研究課題は当初期待していた水準の研究成果を挙げており、おおむね順調に進展していると考えている。

今後の研究の推進方策

令和元年度までに行った研究では、スピネル型酸化物の混晶であるZn(Cr,Fe)2O4、Cd(Cr,Mn)2O4、およびZn(Fe,Co)2O4の研究において、想定外の進展がみられた。これらの物質については、令和元年度までに多結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定および比熱測定を行ったが、今後は単結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定、比熱測定、さらには超音波音速測定を行い、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果を研究していく予定である。
さらに、令和元年度までに行った研究では、当初計画にはなかった研究である遍歴磁性を示すラーベス化合物AB2(B:磁性遷移元素)の研究において、大きな研究の進展が見込めることがわかってきた。そこで今後は、ラーベス化合物AB2について、単結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定、比熱測定、電気抵抗率測定、さらには超音波音速測定を行い、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果の研究を進めていく予定である。

次年度使用額が生じた理由

令和元年度までの研究において、当初計画で研究対象とした物質種よりも少数の物質種においてより深く研究が進展する結果となったため、令和元年度までの物質合成の原材料費をはじめとする物品費に次年度使用額が生じた。この額は、次年度により深く研究を進めていく上で物品費として必要となるものである。
当初計画では令和2年3月に国際学会と国内の研究打合せに出張する予定であったが、新型コロナウイルスの影響でこれらの出張が中止となった。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 4件)

  • [国際共同研究] オックスフォード大学(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      オックスフォード大学
  • [国際共同研究] プリンストン大学(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      プリンストン大学
  • [雑誌論文] Substitution effects on frustrated magnetism of chromite spinel ACr2O4 (A=Zn, Cd)2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Koga, R. Okada, S. Kobayashi, H. Yamada, T. Watanabe
    • 雑誌名

      Journal of Magnetism and Magnetic Materials

      巻: 476 ページ: 464-468

    • DOI

      10.1016/j.jmmm.2019.01.014

    • 査読あり
  • [学会発表] ラーベス化合物ZrFe2の遍歴磁性へのZrサイト置換効果2020

    • 著者名/発表者名
      鈴木敦智, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] ラーベス化合物Nb1-yFe2+yの磁性へのアニール効果2020

    • 著者名/発表者名
      猪瀬卓己, 鈴木敦智, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] マンガン酸化物CdMn2O4の磁性への元素置換効果2020

    • 著者名/発表者名
      山口真悟, 三浦慧悟, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] クロマイトスピネルZnCr2O4の磁性への元素置換効果2020

    • 著者名/発表者名
      村下正樹, 土田季樹, 古賀裕也, 辻村史弥, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] スピンフラストレート系コバルト酸化物CoTi2O5の弾性特性2020

    • 著者名/発表者名
      髙栁和也, F. Kirschner, D. Prabhakaran, S. Blundell, 原嘉昭, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] フェライトスピネルCdFe2O4の磁性への元素置換効果2020

    • 著者名/発表者名
      三浦慧悟, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] Ultrasound-Velocity Measurements in Spin-Frustrated Cobaltite CoTi2O52019

    • 著者名/発表者名
      K. Takayanagi, T. Watanabe, F. Kirschner, D. Prabhakaran, S. Blundell, and Y. Hara
    • 学会等名
      Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials 2019 (MMM2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Substitution Effects on Magnetism of Laves-Phase Iron Compound ZrFe22019

    • 著者名/発表者名
      T. Suzuki, Y. Fukushima, Y. Takei, and T. Watanabe
    • 学会等名
      Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials 2019 (MMM2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Substitution Effects on Magnetism of Spin-Frustrated Chromite and Ferrite Spinels2019

    • 著者名/発表者名
      K. Miura, Y. Koga, Y. Sugaya, and T. Watanabe
    • 学会等名
      Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials 2019 (MMM2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Effects of Zn-Site Magnetic Substitution in Frustrated Chromite Spinel ZnCr2O42019

    • 著者名/発表者名
      F. Tsujimura and T. Watanabe
    • 学会等名
      Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials 2019 (MMM2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] ラーベス化合物Ti1-yFe2+yとTi(Fe1-xBx)2 (B=Mn, Co)の磁性2019

    • 著者名/発表者名
      福島祥紘, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] ラーベス化合物ZrFe2の磁性へのZrサイト置換効果2019

    • 著者名/発表者名
      鈴木敦智, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] スピンフラストレート系スピネルZn(Cr1-xFex)2O4のスピングラス挙動2019

    • 著者名/発表者名
      古賀裕也, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] クロムスピネルZnCr2O4の磁性へのZnサイト置換効果2019

    • 著者名/発表者名
      辻村史弥, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] スピネル混晶Zn(Fe1-xBx)2O4 (B = Mn, Co)の磁性2019

    • 著者名/発表者名
      藤田悠生, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] カドミウムスピネルCdB2O4 (B = Cr, Fe)の磁性への元素置換効果2019

    • 著者名/発表者名
      三浦慧悟, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] スピンフラストレート系コバルト酸化物CoTi2O5の超音波音速測定2019

    • 著者名/発表者名
      髙栁和也, F. Kirschner, D. Prabhakaran, S. Blundell, 原嘉昭, 渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会

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公開日: 2021-01-27  

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