| 研究課題/領域番号 |
17K05612
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
荒木 武昭 京都大学, 理学研究科, 准教授 (20332596)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 電解質高分子 / コンフォメーション変化 / 混合溶媒 / 臨界カシミール力 / 粘弾性 |
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| 研究実績の概要 |
水・油混合系のような混合溶媒における電解質高分子のコンフォメーションの変化、またそれが及ぼす電解質高分子溶液の物性の変化を、数値シミュレーション、理論解析を用いて調べている。温度、混合比を変え、混合溶液の相分離点に近づけると、電解質高分子の周りで、電解質高分子と親和性の高い成分の濃度が増加する。その濃度変化の雲が重なると、界面張力、（または臨界カシミール力）により、電解質高分子鎖のモノマー間に実効的な引力が生じ、コンフォメーション変化が起こることが、これまでの研究で分かっている。具体的には、相分離点から離れると、電解質高分子は直鎖状に伸びたコンフォメーションを取り、相分離点に近づくと、コンパクトなグロビュール構造となる。
平成２９年度は、せん断流動を与えた場合の振る舞い、系全体の粘弾性の変化について調べた。この問題においては高分子鎖の連結性と、臨界カシミール力とによる効果が別々に働くことが予想される。そこで今回は、個々の高分子鎖はコンパクトな形状ととっているものと仮定し、個々の高分子鎖内部の挙動は考えず、高分子鎖間の振る舞いに注目して研究を行った。また、簡単のため静電相互作用は十分に弱いものとして研究を進めた。相分離点より十分に離れている場合には、高分子鎖からなる粒子はブラウン運動によって分散した状態である。このとき、系はせん断率変化に対し粘性が変化しないニュートン粘性を示す。一方、相分離点に近づけていくと、混合溶媒の濃度揺らぎが発達し、臨界カシミール力が大きく働くようになる。その結果、高分子鎖からなる粒子は表集し、クラスターを形成するようになる。系にせん断流動を与えると、クラスターは変形、断裂、再結合を繰り返し定常状態に至る。このとき、系の粘性は増大するとともに、せん断率増加に対し粘性が減少する非ニュートン液体として振る舞うことが分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
当初の予定では、多数の高分子鎖を含む高分子溶液の振る舞いを調べることを想定していた。その方針に沿って研究を遂行していたが、高分子鎖内の振る舞いと、高分子鎖間の振る舞いが複雑に絡み合い、詳細に検討することが予想以上に困難であった。そこで、平成２９年度は、高分子内の自由度は無視し、高分子鎖はコンパクトなグロビュール状のコロイド粒子になっていると仮定し、高分子間の振る舞いに着目して研究を遂行することにした。簡略化した結果、高分子の凝集、クラスター化などを詳細に調べることが可能になった。また、当初計画にはなかった系の粘弾性を計測する手法の開発に成功し、その挙動を調べることが可能になった。研究計画通りではないものの、予想外の進展もあり、概ね順調に遂行できているものと考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成２９年度は考慮できなかった高分子内の自由度を取り入れた研究に取り組んでいきたい。また近年、世界的に高分子に対する混合溶媒に関する研究に大きな進展がみられており、それらを考慮した研究にもシフトしていきたい。具体的には、混合溶媒の成分の不均一性が重要か、より分子レベルのアプローチが有効かという問題が活発に議論されている。本研究は、前者の立場をとっているはいるが、分子動力学シミュレーションなどのより微視的な手法にも取り組んでいきたいと考え、その検討を行っている。。
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