| 研究実績の概要 |
1. 炭酸塩分配反応装置の製作
分配反応をより平衡に近い条件で進行させる反応装置をガラスを用いて製作した。ガスフローコントローラを3つ用いて二酸化炭素分圧の調整された環境で反応を行えるようにした。
2. カルサイトの平衡分配反応実験と溶解実験
pHをモニターしながらMnと希土類元素の塩化物溶液を用いてカルサイトへの分配実験を行った。反応時間は1週間から3週間を検討した。その後、水簸により分級後、組成変化をICP質量分析計とICP発光法により測定した。
炭酸塩としてカルサイトとアラゴナイト、分配させる元素として希土類元素を、共存元素として鉄とマンガンを検討した。そして、それぞれにおいて、低pCO2下で分配実験を行った後（Step 1）、二酸化炭素分圧を上げ炭酸塩を溶解させながら分配する実験を行った（Step 2）。両Stepにおいて、分級した粒子の粒径に対して、濃度の変化が認められた。この変化は理論的に推測されていた変化と良く一致し、鉄を除き、一週間の反応で、粒径の小さい領域で一定の濃度(M/Ca)が得られた。pH, pCO2, Ca2+の情報から反応系の熱力学的な考察を加えた結果、希土類元素の添加により、カルサイトやアラゴナイトの生成阻害（Step1）のみならず溶解の阻害（Step 2）が起こっていることが明らかになった。そして、生成の阻害により分配定数は高めに、溶解の阻害により低めになることが予想された。また、鉄は炭酸塩の中には入らず、独立の固相を生じ、それが希土類元素の分配に寄与すること、マンガンは炭酸塩の中に入り、希土類元素の分配層の厚みを増加させる効果があることが明らかになった。自然界に見られる炭酸塩に対する希土類元素の分配挙動は、炭酸塩だけでなく鉄の独立相の影響で良く説明できることが分かった。
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