| 研究課題/領域番号 |
17K05738
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
小林 正人 北海道大学, 理学研究院, 講師 (40514469)
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| 研究分担者 |
赤間 知子 北海道大学, 理学研究院, 特任助教 (60580149)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 理論化学 / 量子化学 / 静的電子相関 / 大規模系計算 / エネルギー勾配法 / 複雑電子状態系 / 遷移状態 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、大規模計算法の分割統治(DC)法と複雑系電子状態計算法のHartree-Fock-Bogoliubov (HFB)法を土台として、大規模で複雑な電子構造を持つ系の遷移状態探索や電子励起状態を取り扱うための量子化学理論の確立を目的としている。
まず、DC-HFB法に対してエネルギー勾配を定式化し、大規模複雑電子状態系の構造最適化・遷移状態計算を可能とした。DC法の考え方をそのままエネルギー勾配にも適用すると、近似に伴って大きな誤差が生じてしまうが、DC-HFBエネルギーを直接微分した厳密なエネルギー勾配表式に対してDC法の考え方を適用する新たな手法により、近似誤差を大幅に削減することに成功した。本手法の精度や性能は、ビラジカル分子やカーボンナノリボンの系で検証している。また、DCプログラムと反応経路自動探索プログラムGRRMの連結計算を可能とし、効率的に遷移状態の探索などを行えるようになった。
DC法の精度に大きな影響を与えるバッファ領域の自動決定法については、一電子近似の範囲で確立し、論文として発表した。本論文は、Journal of Computational Chemistry誌の表紙にも採択された。また、2年目以降に行う予定となっていた電子相関計算（特にMP2計算）への拡張にも、すでに着手している。一電子近似の計算が反復的であるのに対して、MP2計算はワンショットの計算であるため、一回で適切なバッファ領域を決めなくてはならない難しさがあるものの、Laplace変換MP2法のアイデアを参考に、低コストにある程度の精度でバッファ領域を決める方法を考案し、現在学会発表の準備を行っている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
研究分担者の赤間が10月より産休となったため、担当項目となっている時間依存理論に関する研究の進展に遅れがあるが、そのほかは順調かあるいは予定よりも早く研究が進んでいる。
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| 今後の研究の推進方策 |
複雑電子状態の基底状態計算に関する研究は順調に進んでおり、当初の研究計画に沿って進めていく。一方、時間依存理論に基づく励起状態の手法は上述の理由から進捗が遅れており、次年度はこちらに集中的に取り組む予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
産休を取得した分担研究者の少額備品購入を、次年度執行することとした。また、当該年度掲載論文の出版にかかる費用の請求が、次年度になった。
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