| 研究課題/領域番号 |
17K05747
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
井内 哲 名古屋大学, 情報学研究科, 助教 (50535060)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 遷移金属錯体 / 励起状態ダイナミクス / モデルハミルトニアン / 分子シミュレーション |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題の目的は、鉄(II)錯体の励起状態を高速計算できるモデル電子ハミルトニアンを開発し、それを用いた分子動力学シミュレーションを通じて、鉄(II)錯体の励起状態で起こる超高速の緩和ダイナミクスの詳細を明らかにすることである。令和２年度までの取り組みで、トリスビピリジン鉄(II)錯体のd-d励起状態ならびに電荷移動励起状態を高速計算できるモデル電子ハミルトニアンの開発に一定の成果を収めた。令和３年度は、この独自モデル電子ハミルトニアンを非断熱分子動力学シミュレーションに組み込むことを試みた。
具体的には、開発したトリスビピリジン鉄(II)錯体のモデル電子ハミルトニアンとsurface hopping法を組み合わせた非断熱分子動力学シミュレーションの実行を目指した。まずはスピン混合状態間の非断熱結合や電子状態の入れ替わり等に関する調査目的のシミュレーションを行った。その結果に留意しながら、国内外で行われているsurface hoppingシミュレーションの実例を調べ、非断熱結合要素をあらわに用いないアルゴリズムと独自モデル電子ハミルトニアンを組み合わせたシミュレーションのプログラム開発を進めた。そのプログラムを用いて、光励起１重項状態からの超高速緩和過程の追跡に向けたテストシミュレーションを行い、結果の検証および計算上の問題点の解消に取り組んだ。これらにより、トリスビピリジン鉄(II)錯体の超高速緩和過程のシミュレーション解析に向けた準備を進めた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
4: 遅れている
理由
令和３年度は、独自モデル電子ハミルトニアンとsurface hopping法を組みあわせたプログラム開発を進めたことから、本報告の提出時点で非断熱分子動力学シミュレーションを実行する基盤をおおよそ整えることができたと考える。しかし、プロトタイプの鉄(II)錯体のみへの展開にとどまっていることから、全体としては遅れていると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究の進行は遅れているものの、当初の目的に向かって進行している。そのため令和３年度で進めた準備をもとに、トリスビピリジン鉄(II)錯体の非断熱分子動力学シミュレーションを行う。テスト計算を増やしてモデルや計算方法から生じる問題点がないか更に慎重に検討する。そして数多くの光励起１重項状態からシミュレーションを実行して統計平均をとることで結果の信頼性を上げながら、超高速緩和過程の詳細を解析し、結果を学術論文としてまとめることを目指す。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
令和３年度は主に学会等の参加に伴う旅費に使用する予定であったが、コロナ禍であることや研究の遅れ、シンポジウム等の延期を考慮して、国内学会のオンライン参加のみに留めた。そのため、旅費を使用することがなく、残額が生じた。この残額は、令和４年度に、学会発表等に伴う費用を中心に有効に使用する予定である。
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