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2020 年度 実施状況報告書

エキシマー中の非局在励起電子の移動をともなう分子振動の超高速赤外分光

研究課題

研究課題/領域番号 17K05761
研究機関青山学院大学

研究代表者

坂本 章  青山学院大学, 理工学部, 教授 (90262146)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2022-03-31
キーワードエキシマー / 共役二量体分子 / 時間分解赤外分光 / 電子-分子振動相互作用 / 光誘起準安定状態
研究実績の概要

本研究では,電子励起された共役二量体分子,すなわち,エキシマーにおいて,2つの共役分子部に非局在化した励起電子と分子振動の相互作用を解明することを目的とする.具体的には,種々の共役分子とその二量体分子のフェムト秒時間分解赤外吸収スペクトルを測定し,電子励起された共役二量体分子において励起電子が分子振動を介して2つの共役分子部の間でやり取りされる様子を直接的に観測することを目的とする.令和2年度には,主に,以下の3つの研究を行った.
(1) 共役二量体分子のラジカルイオンにおける電子-分子振動相互作用の解析:2つの共役分子(ビフェニル)をアルキル鎖で連結した共役二量体分子[3,3](4,4’)ビフェニロファン(BPP)を一電子還元したラジカルアニオンでは,2つのビフェニル部の間で電荷のやり取りを誘起する振動モードの赤外吸収強度が増大することを,DFT計算によって明らかにした.
(2) フォトクロミック分子の超高速ダイナミクスの解明:光照射によって分子構造が変化し,吸収スペクトルの異なる構造異性体を生成する2つのフォトクロミック分子を対象にフェムト秒時間分解赤外分光測定を行い,その構造変化ダイナミクスを分析した.
(3) 光応答性金属錯体の光誘起準安定状態の同定と超高速ダイナミクスの解明:光応答性金属錯体の極低温(~7 K)光照射赤外分光測定を行い,光誘起準安定状態の同定を行った.また,時間分解赤外分光測定では,光誘起準安定状態に至る生成ダイナミクスを追跡した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

「5. 研究実績の概要」に記述したように,令和2年度には,本研究の目的と密接に関連する3つの研究を実施した.本研究はおおむね順調に進展していると考えている.

今後の研究の推進方策

令和3年度以降には,以下の研究を実施する予定である.
(1) ベンゼン二量体分子や共役二量体分子([3,3](4,4’)ビフェニロファンなど)のフェムト秒時間分解赤外吸収スペクトルの測定と励起電子-分子振動相互作用の解析
(2) キンクチオフェンとその橋架け二量体および自己配列したポリ(3-アルキルチオフェン)のフェムト秒時間分解赤外吸収測定と解析

次年度使用額が生じた理由

理由:測定に必要不可欠なMCTアレイ赤外検出器に不具合が生じたために,電子励起された共役二量体分子(エキシマー)の精密なフェムト秒時間分解赤外吸収スペクトルの測定と解析ができなかった.そこで,研究費を次年度に繰越して,当初の研究目的を達成することを計画した.
使用計画:すでに上記の問題は解決しているため,共役二量体分子の精密な測定と解析に取り組む予定である.

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Macroscopic Polarization Change via Electron Transfer in a Valence Tautomeric Cobalt Complex2020

    • 著者名/発表者名
      Wu Shu-Qi、Liu Meijiao、Gao Kaige、Kanegawa Shinji、Horie Yusuke、Aoyama Genki、Okajima Hajime、Sakamoto Akira、Baker Michael L.、Huzan Myron S.、Bencok Peter、Abe Tsukasa、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Xu Wenhuang、Kou Hui-Zhong、Sato Osamu
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 ページ: 1992

    • DOI

      10.1038/s41467-020-15988-1

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photochromic Radical Complexes That Show Heterolytic Bond Dissociation2020

    • 著者名/発表者名
      Usui Ryosuke、Yamamoto Katsuya、Okajima Hajime、Mutoh Katsuya、Sakamoto Akira、Abe Jiro、Kobayashi Yoichi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 ページ: 10132~10142

    • DOI

      10.1021/jacs.0c02739

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Three‐Step Spin State Transition and Hysteretic Proton Transfer in the Crystal of an Iron(II) Hydrazone Complex2020

    • 著者名/発表者名
      Nakanishi Takumi、Hori Yuta、Wu Shuqi、Sato Hiroyasu、Okazawa Atsushi、Kojima Norimichi、Horie Yusuke、Okajima Hajime、Sakamoto Akira、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Sato Osamu
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 59 ページ: 14781~14787

    • DOI

      10.1002/anie.202006763

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Femtosecond Polarization Switching in the Crystal of a [CrCo] Dinuclear Complex2020

    • 著者名/発表者名
      Kuramochi Hikaru、Aoyama Genki、Okajima Hajime、Sakamoto Akira、Kanegawa Shinji、Sato Osamu、Takeuchi Satoshi、Tahara Tahei
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 59 ページ: 15865~15869

    • DOI

      10.1002/anie.202004583

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Geometrical Evolution and Formation of the Photoproduct in the Cycloreversion Reaction of a Diarylethene Derivative Probed by Vibrational Spectroscopy2020

    • 著者名/発表者名
      Sotome Hikaru、Okajima Hajime、Nagasaka Tatsuhiro、Tachii Yuka、Sakamoto Akira、Kobatake Seiya、Irie Masahiro、Miyasaka Hiroshi
    • 雑誌名

      ChemPhysChem

      巻: 21 ページ: 1524~1530

    • DOI

      10.1002/cphc.202000315

    • 査読あり
  • [学会発表] イミダゾリウム系イオン液体の精密化学合成の顕微ラマンイメージング:分子変換と反応温度のその場観測2021

    • 著者名/発表者名
      岡島 元,坂本 章
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
  • [学会発表] ラマンフローイメージングによる1,2-ジクロロエタンの混合回転異性化の分析2021

    • 著者名/発表者名
      岡本 正成,寺田 知美,岡島 元,坂本 章
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
  • [学会発表] [3,3](4,4’)ビフェニロファンのラジカルアニオン種の赤外分光分析2020

    • 著者名/発表者名
      白石 隼矢,岡島 元,坂本 章
    • 学会等名
      2020年度 日本分光学会年次講演会

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公開日: 2021-12-27  

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