| 研究課題/領域番号 |
17K05762
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| 研究機関 | 北里大学 |
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研究代表者 |
石川 春樹 北里大学, 理学部, 教授 (80261551)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 水素結合ネットワーク / 構造変化 / 異性化 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では，分子クラスター研究を発展させ，凝集系の反応，動力学の理解に貢献するために，微視的水素結合構造に対する温度効果，揺らぎの問題に取り組む。構造揺らぎはクラスターの観点では局所安定な構造間の異性化とみなすことができる。そこで，局所安定な水素結合構造すなわちクラスターにおける異性体を識別した測定が可能な特徴を活かし，クラスターにおける水素結合構造の赤外振動励起による変化つまり異性化を観測することを本研究の目的としている。
本研究では，我々が既に微視的水素結合構造の異性体分布に対する温度依存性を観測している水和フェノールカチオンを測定対象とした。昨年度，スペクトルの質は高くないものの，当初の目的の水和フェノールカチオンの赤外スペクトルおよび赤外励起による異性化の観測に成功した。本年度は，さらなるスペクトルの質向上と量子化学計算による異性化経路の探索を進めてきた。その結果，クラスターの赤外吸収スペクトルでは，より吸収が大きくなるような条件を見出し，昨年度にくらべてスペクトルの質の改善が得られた。さらに，赤外励起により生成した異性体分布の時間発展の測定も行った。しかしながら，より詳細な議論を行うためには，さらなるスペクトルの質向上が必須であり，継続して実験条件の改善を目指している。量子化学計算については，GRRM法を用いて異性化経路を探索し，障壁の高さが約1000 cm-1程度であることを見出した。
これらの結果については，2018年6月の分子分光国際会議，2018年9月の分子科学討論会で発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では，実験，計算両方のアプローチを取っている。実験に関しては，本研究課題の中心となる振動励起による水和フェノールカチオンの異性化反応の観測に成功しており，まだ改善の余地はあるものの，昨年度に比べスペクトルの質の向上を達成した。ほぼ計画通りに実験が進行している。また，計算についてもほぼ終了しており，こちらも計画通りの進捗である。
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| 今後の研究の推進方策 |
基本的なスペクトルの測定はできており，より詳細な議論を行うために，スペクトルの質をさらに向上させる。そのために，装置の改良を含む実験条件の最適化を進める。また，予定している温度依存性についても測定を進める。最終年度にあたるので，既に行った量子化学計算の結果と併せて考察を進める。
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