| 研究課題/領域番号 |
17K05818
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| 研究機関 | 近畿大学 |
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研究代表者 |
中井 英隆 近畿大学, 理工学部, 准教授 (70377399)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 合成化学 / 光物性 / 酸素プローブ / ランタニド錯体 / 発光 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、独自に発見した「（1）酸素応答性のランタニド錯体の中で、世界最高の91%という発光量子収率を示すテルビウム(III)錯体」および「（2）蛍光とリン光の二重発光挙動を示すガドリニウム(III)錯体」を起点に、生体内応用を可能にする酸素応答性のランタニド錯体を開発するものである。研究期間内（3年間）に、「水溶性の付与」と「機能性の付与」という生体内応用におけるハードルをクリアーし、新規な酸素プローブ創製の基礎（分子設計指針）を確立する。
平成29年度は、当初の計画に沿って、プロトタイプとなる錯体への「水溶性の付与（重点項目1）」を中心に研究を進めた。起点となっている中性錯体を与える配位子はトリアニオンであり、そのプロトン付加体はH3Lである（Lは配位子）。水溶性を付与するため、「錯体のイオン化（アニオン／カチオン錯体の合成）」を視野に入れて研究を進めた。具体的には、アニオン錯体を与える可能性のあるテトラアニオン配位子を種々設計し、それらのプロトン付加体（H4L）の合成を検討した。また、カチオン錯体を与える可能性のあるジアニオン配位子を種々設計し、それらのプロトン付加体（H2L）の合成を検討した。その結果、目的とする新規プロトン付加体（H4L・H2L）の合成法を確立することができた。さらに、H4Lからは、新規の酸素応答性のテルビウム(III)錯体や新規の二重発光挙動を示すガドリニウム(III)錯体が合成できることもわかった。上記成果および本研究遂行に伴い派生した成果は、日本化学会第98春季年会等で発表するとともに１報の学術論文としてまとめた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
実験計画に沿って研究を進め、重点項目の一つである「錯体への水溶性の付与」の達成に向けた足がかりが得られた。具体的には、新規に種々の配位子を設計し、目的とするプロトン付加体の合成法を確立することができた。さらに、新規の酸素応答性のテルビウム(III)錯体や二重発光挙動を示すガドリニウム(III)錯体を合成することもできており、研究は順調に進展している。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成30年度は、平成29年度に得られた知見をもとに、重点項目1から下記に示す重点項目2および3に少しずつ軸足を移して研究を進める。
（重点項目2）機能性の付与：酸素プローブに血中滞留性、臓器集積性などの機能性を付与する。機能性ユニットを「配位子の段階で導入」する方法と同時に、「錯体形成後に導入」する方法を検討する。
（重点項目3）酸素応答性機能の評価と分子設計へのフィードバック：重点項目1および2で合成した新規錯体の基本的な光物性（量子収率、発光寿命、濃度／温度／励起波長依存性等）および酸素応答機能（Stern-Volmerプロット等）を測定・評価する。得られた結果を配位子の分子設計へとフィードバックする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
年度末に購入予定の試薬が変更になったために生じたものであり（3,047円）、次年度の物品費として使用する。
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