| 研究課題/領域番号 |
17K05894
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
中谷 清治 筑波大学, 数理物質系, 教授 (00250415)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 細孔内拡散 / 物質移動 / シリカゲル / 顕微分析 / 多孔性粒子 |
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| 研究実績の概要 |
マイクロメートル空間での溶液中の速い拡散を利用し，顕微分光法及び電気化学法を用いて，多孔性粒子系の化学・物理プロセスを計測する手法を確立し，クロマトグラフィーや固相抽出等に関連した多孔性微粒子/溶液系のポア・表面拡散，粒子表面での細孔への取り込み・放出過程，粒子外拡散等を定量的に解明することを目的とした。
ジメチルホルムアミド-水混合溶媒系でクマリン102を分配平衡としたODSシリカゲル（粒径～3マイクロメートル, 細孔径12 nm）の単一粒子を，顕微鏡下で1064 nm Nd:YAGレーザーを用いて捕捉し，408 nm半導体レーザー光を高速シャッターで短時間粒子全体に照射することで色素を退色させ，低強度半導体レーザー光を用いて，周囲の溶液から微粒子に色素が取り込まれる過程を蛍光計測した。測定から得られた蛍光回復曲線を一次反応型として速度定数を算出したところ，ジメチルホルムアミドの割合に依存して，速度定数が変化した。この結果を粒子外拡散，粒子内拡散モデル等で解析・シミュレーションし，律速段階を解明できるようになった。
また，ODSシリカゲル粒子（粒径～3マイクロメートル, 細孔径12 nm）から水相への，クマリン102（中性）とカチオン性及びアニオン性のクマリン誘導体の放出過程を検討した。分配平衡に達した単一ODS シリカゲル粒子を薄層セルの電極上でレーザー捕捉し，電解で溶液中の色素濃度を短時間でほぼゼロとし，単一粒子からの色素放出過程を蛍光強度の時間変化として計測した。放出過程は二成分の減衰で解析可能であり，粒子外拡散と粒子内拡散（ポア拡散と表面拡散）だけでは説明できない過程を観測した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成30年度は，前年度に開発した手法を用いて，単一多孔性ODSシリカゲル微粒子/溶液系におけるクマリン誘導体の取り込み，放出過程の解析を行った。逆相クロマトグラフィーでしばしば行われるように，水相に有機溶媒を添加した混合溶媒系で物質移動過程を測定し，細孔内拡散等について明らかにしつつある。研究全体としては，おおむね順調に進展していると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成29年度に開発したレーザー捕捉法と顕微分光法，電気化学法を組み合わせた手法を用いて，多孔性粒子/溶液系における粒子外物質移動，粒子表面での細孔への取り込み・放出過程，細孔内での表面拡散とポア拡散等の関係を解明する。これら素過程にて得られた速度論的データから，クロマトグラフィーや触媒等，多孔性粒子が関係する物質移動過程を議論する。
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