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2019 年度 実績報告書

精密制御積層膜を用いた二酸化炭素光燃料化高速化と動的作用過程の顕微分光追跡

研究課題

研究課題/領域番号 17K05961
研究機関千葉大学

研究代表者

泉 康雄  千葉大学, 大学院理学研究院, 教授 (50251666)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード低炭素化学 / 再生可能エネルギー / 触媒・化学プロセス / 太陽電池 / 二酸化炭素 / 光燃料化 / 同位体標識 / 光触媒
研究実績の概要

半導体と金属ナノ粒子とを組み合わせて、光酸化反応と光還元反応とを分離し、CO2光燃料化反応を開拓した。半導体結晶の種類・結晶系・サイズ・露出結晶面、金属ナノ粒子の組成・半導体表面での配置・露出結晶面、光触媒の形状(粉末、薄膜)の因子の制御により、CO2光燃料化の高速化を目指した。また、熱力学的に安定で反応しにくいCO2から光生成物までへの反応経路について考察した。

半導体結晶として層状複水酸化物を用いることでメタノールを、TiO2を用いることでCOおよびメタンを得た。しかし13CO2を用いた光反応試験では、いずれも12Cを中心とする還元生成物が得られた。前者では層間の炭酸アニオンおよび水も光転化し得ること、後者を炭素フリーで合成しても13C生成物が中心とはならなかった。

さらに半導体を探索した結果、ZrO2が安定して13CO2を13COに光転化することが分かった。さらに銀ナノ粒子を5.0重量%加えると活性は3.9倍増大した。ZrO2はCO2を吸着させ、そのうち化学吸着サイトが活性点であることを明らかにしたが、紫外光により電荷分離した電子と結合すると考えられる。一方、銀は可視光を吸収して局在表面プラズモン共鳴を起こし、脱励起時に392 Kまで昇温することが分かった。還元剤として用いたH2がこの昇温Agサイトで活性化され、スピルオーバーして電荷分離したホールとCO2由来のO原子と結合すると推定した。
同様にして、還元剤を水とすることもテストし、H2生成との競合反応となったが、Ag-ZrO2光触媒にMg2+イオンを加えることでH2生成は抑制され、13CO生成選択的にすることが出来た。金をZrO2に加えることもCO2光還元に有効であったが、Auはデバイ温度が高く、紫外可視光照射時に324 Kまでの昇温で光から熱への変換のCO2還元への効果は限定的だった。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件) 図書 (1件) 備考 (5件)

  • [国際共同研究] Inst de Sci des Mater de Mulhouse, CNRS(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      Inst de Sci des Mater de Mulhouse, CNRS
  • [国際共同研究] Technical University Gh. Asachi of Iasi(ルーマニア)

    • 国名
      ルーマニア
    • 外国機関名
      Technical University Gh. Asachi of Iasi
  • [国際共同研究] Indian Institute of Petroleum, Dehradun(インド)

    • 国名
      インド
    • 外国機関名
      Indian Institute of Petroleum, Dehradun
  • [雑誌論文] Dual origins of photocatalysis: light-induced band-gap excitation of zirconium oxide and ambient heat activation of gold to enable 13CO2 photoreduction/conversion2020

    • 著者名/発表者名
      Hongwei Zhang, Takaomi Itoi, Kaori Niki, Takehisa Konishi, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 未定 ページ: 未定

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.02.040

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Polarizability and Catalytic Activity Determine Good Titanium Oxide Crystals but Not Homogeneity in Solar Cells Using Photocatalysts on Both Electrodes2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Urushidate, Jifu Li, Keisuke Hara, Takashi Kojima, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      ACS Environmental Chemistry and Engineering

      巻: 8 ページ: 1406-1416

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.9b05576

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 両極に光触媒を用い、色素が起電力と出力を増幅する太陽電池2020

    • 著者名/発表者名
      泉 康雄
    • 雑誌名

      鉱山

      巻: 73 ページ: 15-22

  • [雑誌論文] 低コストな光触媒式太陽電池の実用化に向けて-光触媒結晶の分極率と光触媒活性が電池性能向上の鍵2020

    • 著者名/発表者名
      原 慶輔, 漆舘和樹, 泉 康雄
    • 雑誌名

      化学

      巻: 75 ページ: 未定

  • [雑誌論文] Dual Photocatalytic Roles of Light: Charge Separation at the Band Gap and Heat via Localized Surface Plasmon Resonance To Convert CO2 into CO over Silver-Zirconium Oxide2019

    • 著者名/発表者名
      Hongwei Zhang, Takaomi Itoi, Takehisa Konishi, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 ページ: 6292-6301

    • DOI

      10.1021/jacs.8b13894

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 色素が起電力と出力を増幅する光燃料電池2019

    • 著者名/発表者名
      漆舘和樹, 泉 康雄
    • 雑誌名

      クリーンエネルギー

      巻: 28 ページ: 23-25

  • [雑誌論文] Monitoring of Heat via Localized Surface Plason Resonance to Convert CO2 over Silver-Zirconium Oxide2019

    • 著者名/発表者名
      Hongwei Zhang, Takehisa Konishi, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Photon Factory Activity Report 2018

      巻: 36 ページ: 2016G577

    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Transformation of Silver Site over TiO2 Effectively Used on the Photocathode of Solar Cell2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Urushidate, Mao Yoshiba, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Photon Factory Activity Report 2018

      巻: 36 ページ: 2018G649

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 会員の声 西千葉での,言いたい放題20192019

    • 著者名/発表者名
      泉 康雄
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 61 ページ: 317-317

    • オープンアクセス
  • [学会発表] Dual Photocatalytic Roles of Liht: Charge Separation at the Band Gap and Heat ia Localized Surface Plasmon Resonance To Convert 13CO2 into 13CO over Silver- or Gold-Zirconium Oxide2020

    • 著者名/発表者名
      Hongwei Zhang, Takaomi Itoi, Takehisa Konishi, and Yasuo Izumi
    • 学会等名
      Abstracts of 17th International Congress on Catalysis, San Diego, USA
    • 国際学会
  • [学会発表] かさ密度、膜抵抗及び光触媒反応性を制御した垂直配向TiO2ナノロッドを用いた高電圧型太陽電池の特性と評価2020

    • 著者名/発表者名
      原 慶輔・小島 隆・漆舘和樹・泉 康雄
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会講演予稿集II、野田市
  • [学会発表] 局在表面プラズモン共鳴を示す金属ナノ粒子を用いた13CO2光還元反応の改良および反応機構2020

    • 著者名/発表者名
      張 宏偉・泉 康雄
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会講演予稿集II、野田市
  • [学会発表] Au、Ag金属ナノ粒子光触媒によるLSPR効果のEXAFS追跡と反応機構の考察2020

    • 著者名/発表者名
      福原大輝・張 宏偉・泉 康雄
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会講演予稿集II、野田市
  • [学会発表] 色素が起電力と出力を増幅する光燃料電池2019

    • 著者名/発表者名
      泉 康雄
    • 学会等名
      日本鉱業協会 2019年度第3回講演会、東京(千代田区)
    • 招待講演
  • [学会発表] 二酸化炭素を都市ガスに変換する光触媒の開拓と作用機構の研究2019

    • 著者名/発表者名
      泉 康雄
    • 学会等名
      日本ガス協会 大学等研究助成金制度成果報告会(2018年度)、札幌市
    • 招待講演
  • [学会発表] 負極および正極の光触媒層界面制御による太陽電池の高電圧化・高出力化2019

    • 著者名/発表者名
      漆館和樹、松澤繁光、李 佶夫、吉羽真緒、小島 隆、泉 康雄
    • 学会等名
      千葉大学グローバルプロミネント研究基幹シンポジウム Proceedings 2017、千葉市
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金および銀-酸化ジルコニウムを用いた13CO2光還元反応におけるバンドギャップ励起およびLSPR由来の熱の寄与2019

    • 著者名/発表者名
      張 宏偉、糸井 貴臣、小西 健久、泉 康雄
    • 学会等名
      第124回触媒討論会A予稿集、長崎市
  • [学会発表] かさ密度を最適化した半導体ナノ粒子を用いた太陽電池の特異な電流-電圧特性2019

    • 著者名/発表者名
      漆舘 和樹、原 慶輔、泉 康雄
    • 学会等名
      第124回触媒討論会A予稿集、長崎市
  • [図書] 脱石油に向けたCO2資源化技術-化学的・生物学的利用法を中心に2020

    • 著者名/発表者名
      泉 康雄(CO2の光燃料化と光燃料電池への応用)
    • 総ページ数
      未定
    • 出版者
      シーエムシー出版
  • [備考] 泉 康雄と表面化学グループのウェブサイト

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp

  • [備考] 泉 康雄と表面化学グループの研究論文

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/Pages/Papers.html

  • [備考] 泉 康雄と表面化学グループの著書・総説

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/Pages/Reviews.html

  • [備考] 泉 康雄と表面化学グループの研究紹介

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/Pages/Topics.html

  • [備考] 泉 康雄の言いたい放題

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/Pages/Diary.html

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公開日: 2021-01-27  

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