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ヨウ化銅（CuI）を原料とした低圧化学気相堆積法を用いて薄膜の選択成長プロセスを実現し、ULSI での簡易な配線技術の確立を目指すことを目的とし2019年度は以下の研究を行った。
実施計画①Cu堆積速度の高速化：平成30年度に引き続き原料であるCuIを面供給型で気化させ堆積表面への原料供給速度を増加させることでのCuの高速堆積に関する詳細検討を実施した。平成30年度に見い出された成長速度の非線形の原因がRu上でのCuIの分解過程に起因することがわかり、CuIの高速供給とCu堆積温度の最適化によりCu膜を形成できるようになり、バルクの２倍弱の抵抗率までの低抵抗化が可能になった。また、分子動力学計算結果から示唆される膜中ヨウ素の残留を確認するためにSIMS分析を実施し、Cu表面とCu/Ru界面にヨウ素が残留することが明らかとなった。
実施計画②パターン形状へのCu堆積：平成30年に作製したTEOS-SiO2/Ti/Ru/Ti/SiO2構造でRuを底面とするViaパターンへのCuの埋め込み実験を行った。その結果、Ru上での低いCu核密度生成確率により単一柱状結晶での埋め込みは難しいことがわかり、底面をRuからCuなどの金属への変更が必要であることが明らかとなった。
実施計画③平成30年度までに実施してきた分子軌道計算に加え第一原理計算による分子動力学計算によるCuI分解過程の理論計算を実施した。その結果、CuIの気化形態からRuやCu上での分解過程が明らかとなった。特に、Ru上でのCuIは熱的効果が無くても自己解離することが示唆され、本方法でのCu選択形成機構が明確化された。一方で、Ru上で分解生成したヨウ素が非常に強く吸着し、Cuの核生成を阻害していることからヨウ素の脱離を促進するプロセスあるいはヨウ素が脱離し易い下地金属への変更が必要であることも明らかとなった。
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