| 研究課題/領域番号 |
17K06797
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| 研究機関 | 横浜市立大学 |
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研究代表者 |
橘 勝 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (80236546)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | カーボンナノウォール / 燃料電池 / 酸素還元反応 / 白金代替触媒 / 鉄・窒素添加カーボン触媒 / グラフェン |
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| 研究実績の概要 |
本研究で構築したプラズマCVD/スパッタリング複合装置を用いて、FeやNの添加量を精密に制御したN添加カーボンナノウォール（N-CNW)やFe,N共添加カーボンナノウォール（Fe-N-CNW)を、一般に触媒電極として使われているカーボンペーパー上に作製した。これまでにも多くのカーボン触媒研究がなされているが、このようなカーボンペーパー上へのカーボン触媒の直接生成は極めて少なく、本方法によって得られたカーボン触媒の電気化学測定や触媒活性の評価はより現実的なカーボン触媒の性質を見ていることになる。このような方法によって生成したCNW触媒の酸素還元反応（ORR)活性を調べるために、サイクリックボルタンメトリー（CV)による開始電圧の測定を行った。また、ORR活性サイトを明らかにするために、ORR活性前後の光電子分光（XPS）測定も行った。特に、ORR測定後のXPS測定も、本研究で作製したカーボン電極でのみで可能であり、ORR反応下での活性サイトの評価における重要な知見となる。結果として、開始電圧の値は添加処理を行っていないCNWs、N-CNWs、Fe-N-CNWsの3段階で向上した。活性サイトは、ピリジン型N、Fe-N、内部にFeやFe-Nを含むFe-Nであることを明らかにした。また、開始電圧の最高値として0.90 Vが観測され、実用に向けたカーボン触媒の開発に向けた重要な知見を得ることができた。
今年度は、同様のプラズマCVD装置を用いて、CNWをテンプレートとした酸化物ナノウオールの創製を行った。この手法は非常に簡便であり、様々な酸化物ナノ構造体の作製が可能であり、鉄酸化物だけでなくチタン酸化物などの新たな触媒開発を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度も概ね順調に進展した。触媒活性に関しても極めて高い値を得ることができた。特に、触媒活性のメカニズムの理解に向けて、活性サイトの同定も行うことができ、反応メカニズムの理解が進むことが期待される。一方で、今回作製した新たな触媒電極の構成やその特徴を活かしたXPS測定により、当初考えていた環境制御ラマン分光による評価に相当する結果が得られた。今後は、その結果の再現性や精密化を目指す。したがって、これらの結果をベースに、さらなる解析に向けたラマン分光用環境制御セルシステムの導入を考えたが、予想以上に高額になり、再設計することになった。
今年度は、同様のプラズマCVD装置を用いて、CNWをテンプレートとした酸化物ナノウオールの創製を行った。具体的には、鉄酸化物だけでなくチタン酸化物などの新たな触媒開発を行った。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後も、当初の計画通り、触媒活性のメカニズムの解明に向けた、データの蓄積と解明を目指す。さらに、CNWベースのカーボンアロイ触媒の実用化に向けて、電池の作製とその特性の測定を行う。このような実用化研究は、企業との共同研究が有効である。そこで、申請者がこれまでナノカーボンの作製で共同研究を行ってきた（株）IHIと実用化研究を進める。
さらに、前述したようにCNWをテンプレートとした酸化物ナノウオールの創製を行う。この手法は非常に簡便であり、様々な酸化物ナノ構造体の作製が可能である。具体的には、鉄酸化物だけでなくチタン酸化物ナノウォールといった新たな触媒開発を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
今回作製した新たな触媒電極の構成やその特徴を活かしたXPS測定により、当初考えていた環境制御ラマン分光による評価に相当する結果が得られた。したがって、これらの結果をベースに、さらなる解析に向けたラマン分光用環境制御セルシステムの導入を考えたが、予想以上に高額になり、再設計することになった。
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