| 研究課題/領域番号 |
17K06804
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| 研究機関 | 東京工科大学 |
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研究代表者 |
高橋 昌男 東京工科大学, 工学部, 教授 (00188054)
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| 研究分担者 |
茂庭 昌弘 東京工科大学, 工学部, 教授 (50704623)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 複合アニオン化合物薄膜 / 電気化学的酸化 / 絶縁体薄膜 / 低温薄膜創製 / 抵抗変化型メモリ / 価電子制御 |
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| 研究実績の概要 |
省エネルギー型の次世代メモリとして注目されている抵抗変化型メモリ（ReRAM）用の絶縁材料として、有機溶媒中の電気化学的酸化反応（電気化学的薄膜創製法）を用いて作製した複合アニオン化合物層の適用性を調べた。
令和2年度においては、これまでの研究で良好なReRAM特性（作製した絶縁体膜上に電極を形成した＜金属/絶縁体膜／金属＞構造の電流－電圧特性）を示す薄膜形成条件を中心に、薄膜形成条件のさらなる絞り込みおよび最適化に取り組んだ。具体的には、これまでに見出している水酸化テトラメチルアンモニウム・メタノール溶液の濃度および含有水分量（10～30 mM程度の水分濃度に調整した数mMの低濃度の水酸化テトラメチルアンモニウム・メタノール溶液）を用いてオキシ窒化タンタル（TaOxNy）薄膜を作製し、作製した薄膜を金属でサンドイッチ構造にした＜金属/絶縁体膜/金属＞構造のデバイスについて電流ー電圧（I-V）特性を評価した。
ReRAMデバイス特性の中でも重要な再現率（ReRAMで特徴的なバイポーラ型I-V特性の繰り返し再現性）を発現するTaOxNy膜の作製条件が、5 mMよりも低濃度の水酸化テトラメチルアンモニウム・メタノール溶液であることを見出した。
室温の大気圧下での反応である電気化学的薄膜創製法という省エネルギー型の薄膜創製プロセスを、高速動作かつ省エネルギー型のメモリとして注目されているReRAMに応用可能であることを見出しており、サステイナブル社会の実現に大きく貢献する研究としての展開可能性を得ている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
水酸化テトラメチルアンモニウム、アンモニア、フッ化アンモニウムを初めとする様々な化合物を有機溶媒に溶解した種々の有機溶液中で、対極と参照極に白金（Pt）を用い、タンタル（Ta）、チタン（Ti）、銅（Cu）などの金属基板を作用極に用いた三極系の電気化学反応系を構築し、数Vの電圧を印加する電気化学的薄膜創製法で金属基板表面に複合アニオン薄膜層を形成した。作製した薄膜層を絶縁体膜としたReRAMデバイスを作製し、その電流ー電圧特性を評価した結果、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液中でTa基板表面に形成したオキシ窒化タンタル膜が良好なReRAM特性を示す絶縁体膜の候補であることを見出した。
これまでの研究で、以下のことが明らかになった：（１）電解質として溶解する水酸化テトラメチルアンモニウムの濃度を5 mMよりも低濃度に調整すること、（２）メタノール溶液中の含有水分濃度を10mM～30 mMに調整することで、ReRAMに特徴的なバイポーラ型の電流ー電圧特性を発現する。
一方、同一条件で作製した生成膜において、デバイスのReRAM特性の再現率は高いが、生成膜中のTaの形式電荷や酸素欠損量の再現性に乏しいケースが見つかった。合成および測定に必要な部材の調達に通常よりも時間を要したため、ReRAM特性に影響を及ぼすこれらの生成膜の物性とReRAM特性との相関の確認実験の一部が残っており、進捗状況はやや遅れているとした。
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| 今後の研究の推進方策 |
有機溶液中の電気化学的酸化で形成した複合アニオン化合物絶縁体膜をReRAMデバイス応用するために、（１）デバイス応用可能な薄膜作製条件の最適化、（２）電気化学的プロセス後のポスト処理の最適化、（３）ReRAM特性に与える絶縁体膜の物性の影響と電気化学的薄膜創製法のプロセス条件と生成膜の相関の精査を行う。
ReRAMデバイス用のTa基の絶縁体膜として、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液中の電気化学的酸化法で室温創製したオキシ窒化タンタル膜が有望であり、この反応系でのこれまでの研究結果を中心にプロセス条件を調べる。一般的な電子デバイスとしての展開のために、また、高い平滑性を持つ絶縁体薄膜形成のために、シリコン(Si)基板上に電気化学的に形成したTa膜表面を電気化学的酸化して絶縁体薄膜を形成し、ReRAM特性を調査する。
また、400℃以下の低温でのポストアニール処理による薄膜中のOH基の変化と電気的特性の関連を調べる。加熱処理が不要になれば、本研究のねらいである低消費エネルギーのプロセス開発には大きな成果となる。
以上の研究を通じて、電気化学的酸化処理による電子デバイス用新規絶縁体薄膜作製とReRAMデバイスへの展開・総括を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
令和2年度では、新型コロナウイルス感染症の影響で、物品調達の遅れおよび代替品への変更および計画していた実験数の確保ができず、次年度に残すこととなった。研究結果を基にReRAMデバイス応用研究を継続して行うことで、研究成果の展開を促進可能な状況にはなっているが、一部、生成物の物性と電子デバイス特性の相関の精査の課題が判明したため、次年度にこの展開研究を行いたい。
令和3年度の経費使用は次のように計画している。半導体グレードの超高純度薬品類および超高純度ガス（ポスト処理）、基板材料、金属電極用蒸着源（ReRAMの特性評価）などの物品購入用経費として使用する。
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