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2018 年度 実施状況報告書

窒素循環型システムのための中低温作動型窒素還元およびアンモニア酸化触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17K06871
研究機関東京工業高等専門学校

研究代表者

城石 英伸  東京工業高等専門学校, 物質工学科, 准教授 (30413751)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード金担持酸化チタン / 窒素還元 / 三相界面 / 低温 / 中温 / 常圧 / アンモニア合成 / アンモニア酸化
研究実績の概要

低温・常圧下における電気化学的窒素還元触媒として窒素ドープしたTiO2ナノ粒子にAuを担持することにより新たな触媒を調製し,電気化学的窒素還元能の評価を行った.その結果,pH3で調製した触媒では,0.6 V vs. RHE で電解した場合,窒素ドープした触媒のほうが,アンモニア生成速度が高いことが分かった.また,pH2以下で調製した触媒では,-0.4 V vs. RHE で電解した場合,窒素ドープした触媒のほうが,ファラデー効率とエネルギー変換効率が高いことが明らかとなった.
中低温(~300℃)・常圧下でアンモニアの電解合成も試みた.本研究ではCHP-PO4電解質を用いて,Au/TiO2触媒(以後TRAT触媒),Mo窒素炭素触媒(Mo/N/KB)をカソード触媒とし,中温域においてアンモニアの電解合成を行った.TRAT触媒においてアンモニアの生成速度は200℃において高く,逆にファラデー変換効率とエネルギー変換効率は175℃において高いことが明らかとなった.Mo/N/KBを用いた場合,アンモニア生成速度および各種効率がTRATより低い値を示すことが明らかとなった.
また,更なる高活性なアンモニア酸化触媒の開発を目指し,立方体形のIr-core/Pt-shellナノ粒子担持アンモニア酸化触媒の開発を目指して,立方体形Irナノ粒子担持カーボンの調製ならびに上記立方体形Irナノ粒子へのPtシェル形成,電気化学的AO活性評価について研究を行った.その結果,TEM像から,立方体に近いIrナノ粒子が生成したことが示された.また,形状制御していないPt@Ir/MWCNTと比較して過電圧が10 mV低下し,アンモニア酸化電流値が増加した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

金属錯体をベースにしたMo窒素炭素触媒を用いて,アンモニアの電解合成を行ったが,高い窒素還元活性は得られなかった.触媒調整法を工夫するなどの対策が必要であると考えられる.

今後の研究の推進方策

最近Nature誌にMO錯体を用いて高活性な窒素還元触媒の報告があったため,計画が遅れることにはなるが,2018年度の研究を延長してMo系触媒について調製法を工夫するなどして,粘り強く検討していきたいと考えている.

次年度使用額が生じた理由

残額は431円であり,原資が税金であるので,無理に消費する必要はないと考えた.次年度,ガラス器具購入に使用したいと考えている.

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2019 2018

すべて 学会発表 (4件)

  • [学会発表] Au/N-dope TiO2ナノ粒子触媒を用いた低温常圧下における電気化学的窒素還元2019

    • 著者名/発表者名
      今野 龍刀, 前 文四郎, 城石 英伸, 白石美佳, 蒲生西谷 美香
    • 学会等名
      電気化学会第86回大会
  • [学会発表] プロトン伝導性リン酸塩ガラスを用いた中温域におけるアンモニア電解合成2019

    • 著者名/発表者名
      志田 敦, 城石 英伸, 齋藤 守弘, 田中優実
    • 学会等名
      電気化学会第86回大会
  • [学会発表] Au/TiO2およびAuOx/TiO2ナノ粒子触媒を用いた低温常圧下における電気化学的窒素還元2018

    • 著者名/発表者名
      前 文四郎,城石 英伸,宮澤 薫一,菅野 康仁,田中 優
    • 学会等名
      平成30年度 日本太陽エネルギー学会・日本風力エネルギー学会合同研究発表会
  • [学会発表] 低温常圧電解に向けた窒素還元触媒のスクリーニング2018

    • 著者名/発表者名
      岩浪 滉毅,城石 英伸
    • 学会等名
      電子情報通信学会 有機エレクトロニクス研究会

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公開日: 2019-12-27  

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