研究実績の概要 |
平成29年度は、種々の金属ナノ粒子、合金ナノ粒子、コアシェルナノ粒子と各種MOFや炭素材料など担体との組み合わせをスクリーニングした。作製した触媒は、ギ酸からの脱水素化反応やアンモニアボランの加水分解反応に用いた。またこれらの触媒は、産業技術総合研究所において適宜TEM, EDX, XPSなどの測定を依頼し、物性や構造と触媒活性の関係についての探究を行った。その結果以下の2報の研究成果が得られた。 ①炭素材料Maxsorb MSC-30を担体とし、パラジウムナノ粒子を安定化させるため、担体上に付けた窒素官能基上に固定化させ熱処理(タンデム熱処理プロセス)をした。その結果、安定なMSC-30炭素担体(N-MSC-30)が得られ、ギ酸からの脱水素化反応に対し高活性で長期間安定に作用することが分かった。この触媒はギ酸からの脱水素化反応に333 Kで8414h -1の触媒回転数(TOF)を示し、15サイクル使用の後でさえ、明らかなパラジウムナノ粒子の凝集は観察されず、優れた耐久性と安定性を示した。 ② 銅と1,3,5-ベンゼントリカルボキシレート(BTC)が架橋して形成される多孔質金属配位高分子(MOF)であるHKUST-1に、超微細なルテニウムナノ粒子を高分散固定化する容易な方法を開発した。そして不活性雰囲気中でRu@HKUST-1を熱処理すると、アンモニアボラン加水分解に対し非常に高い触媒活性および優れた耐久性を示す超微細Cu / Ruナノ粒子包埋多孔質炭素が得られた。この触媒では、わずか100秒でアンモニアボラン1 molから化学量論の水素3 molを発生し終えた。また1分間の水素発生量が97 molと高い触媒回転数(TOF)を示した。
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