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2018 年度 実施状況報告書

リン酸塩ガラス異常現象を利用した放射性物質の長期安定的固定化

研究課題

研究課題/領域番号 17K06986
研究機関工学院大学

研究代表者

大倉 利典  工学院大学, 先進工学部, 教授 (70255610)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワードガラス固化 / リン酸マグネシウムガラス / ストロンチウム / セシウム / 放射性物質 / ガラス構造 / 耐水性
研究実績の概要

本研究では、ストロンチウム、セシウムをターゲットとしたリン酸マグネシウムガラス固化体を作製し、その化学的耐久性試験を行った。作製したすべての組成において失透は見られず、結晶化することもなく無色透明のガラスが得られた。浸漬液にイオン交換水を用いた試験では、MgO-SrO-P2O5系ガラスでは浸漬日数に比例して各イオンは浸出するのに対し、MgO-Cs2O-P2O5系ガラスでは5日目から飽和状態になったものの、35MgO・20Cs2O・45P2O5ガラスではマグネシウムイオンの浸出量が少なかった。マグネシウムがP-O-Mgとしてガラス構造中で金属架橋構造をとるため、セシウムよりも浸出しにくいと考えられる。MgO-SrO-Cs2O-P2O5系ガラスでは、SrOとCs2Oがそれぞれ10mol%の試料では浸漬日数の増加に伴い緩やかにイオンは浸出した。SrOとCs2Oがそれぞれ20mol%の試料では、特に15MgO・ 20SrO・20Cs2O・45P2O5ガラスのイオンの浸出量が少なかった。これはセシウム固化ガラスと同様、マグネシウムとストロンチウムが金属架橋構造をとるためだと考えられる。マグネシウムイオンとストロンチウムイオンの規格化浸出量を算出して比較した結果、ストロンチウムイオンの浸出量が少ないため、ストロンチウムが優先して金属架橋構造をとると考えられる。以上の結果より、P-O-P結合よりも水に強いP-O-M結合を生成するカチオン種を添加することで、固化ガラスの耐水性の向上が見込まれると考えられる。耐水性向上を試みた結果、MgO-P2O5系固化ガラスよりも、MgO-Al2O3-P2O5系、MgO-B2O3-P2O5系固化ガラスの溶出が少なくなり、MgO-Nb2O5-P2O5系固化ガラスではほとんど溶出が見られなかった。3成分系にすることで耐水性を上げることができることがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ストロンチウム、セシウム安定同位体を用いたリン酸塩ガラス固化体を溶融急冷法により作製することができた。ストロンチウム、セシウムは、ガラス固化により長期安定的に効率良く最終処理が行えることが示唆された。また、耐水性に関しては、P-O-P結合よりも水に強いP-O-M結合を生成するカチオン種を添加することで向上が見込まれると考えられ、Al2O3、B2O3、Nb2O5のような3成分目の酸化物の添加によってこれを確かめることができたため。

今後の研究の推進方策

ガラス固化体の酸性および塩基性条件下での化学的耐久性試験を行う。さらに、ストロンチウム、セシウムをリン酸カルシウムガラスを用いてイオン交換により回収し、マグネシウムとの混合系ガラス固化体を作製する。さらに模擬廃棄物を混合し、溶融後、急冷して固化ガラスを作製する。
得られた固化ガラスについて、密度測定をはじめ、DTA・XRD・FT-IR・Laser Ramanなどによる評価を行う。浸出実験はMCC法を用いて行う。さらにγ線(Co60)照射試料に対しても同様の評価を行う。

次年度使用額が生じた理由

次年度使用額が生じた理由:発熱体等の消耗品費が当初の予定より安価であったため。
使用計画:薬品・器具類などの消耗品費に充てる。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Development of Na+ superionic conducting Na5YSi4O12-type glass-ceramics2019

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Okura
    • 雑誌名

      Adv. Mater. Lett.

      巻: 10/ 2 ページ: 85-90

    • DOI

      10.5185/amlett.2019.1684

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis and Na+ Conduction Properties of Na5YSi4O12-type Glass-ceramics2018

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Okura
    • 雑誌名

      AIP Conf. Proc.

      巻: 2040 ページ: 020005

    • DOI

      10.1063/1.5079047

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 希土類フリー新規超イオン伝導性固体電解質の開発2018

    • 著者名/発表者名
      大倉利典, 吉田直哉, 山下仁大
    • 雑誌名

      工学院大学総合研究所年報

      巻: No.25 ページ: 79-83

  • [雑誌論文] エコマテリアルとエネルギー変換技術が創る未来社会―42018

    • 著者名/発表者名
      阿相英孝,大倉利典
    • 雑誌名

      電気学会誌

      巻: Vol. 138/ No. 4 ページ: 209-211

    • DOI

      https://doi.org/10.1541/ieejjournal.138.209

    • 査読あり
  • [学会発表] ゾル-ゲル法によるNa5YSi4O12 薄膜の合成2019

    • 著者名/発表者名
      南部 颯太・吉田 直哉・大倉 利典
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2019年年会
  • [学会発表] 自己組織化単分子膜のナトリウム塩水溶液に対する濡れ性2019

    • 著者名/発表者名
      柴垣 息吹・吉田 直哉・大倉 利典
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2019年年会
  • [学会発表] Na2O-Fe2O3-X2O3-SiO2(X=B,Al,Ga)系Na+伝導性結晶化ガラスの合成とSi 置換効果2019

    • 著者名/発表者名
      川田 耕司・吉田 直哉・山下仁大・大倉利典
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2019年年会
  • [学会発表] Development of Na+-Superionic Conductor Narpsio Glass-Ceramics2019

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Okura, Koji Kawada, Naoya Yoshida, Kimihiro Yamashita
    • 学会等名
      The 1st Symposium for Collaborative Research on Energy Science and Technology (SCREST-1st)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ゾル-ゲル法によるNa5YSi4O12薄膜の合成2018

    • 著者名/発表者名
      南部颯太・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      第10回大学コンソーシアム八王子学生発表会
  • [学会発表] Fe系Narpsioの分極評価2018

    • 著者名/発表者名
      塙 将也・吉田直哉・山下仁大・大倉利典
    • 学会等名
      第10回大学コンソーシアム八王子学生発表会
  • [学会発表] リン酸塩ガラスを用いたセシウム吸着粘土鉱物のガラス固化と分相リサイクル技術の確立2018

    • 著者名/発表者名
      森 彩乃・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      第10回大学コンソーシアム八王子学生発表会
  • [学会発表] 滑水処理を施した材料表面の無機塩水溶液に対する濡れ性2018

    • 著者名/発表者名
      柴垣息吹・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      無機マテリアル学会第137回学術講演会
  • [学会発表] Na+ / H+交換Narpsio結晶化ガラスのH+伝導性2018

    • 著者名/発表者名
      松岡尚輝・吉田直哉・山下仁大・大倉利典
    • 学会等名
      日本化学会第8回CSJ 化学フェスタ2018
  • [学会発表] Na5YSi4O12型結晶化ガラスのナトリウムイオン伝導に及ぼす置換元素の影響と結晶化熱処理の制御2018

    • 著者名/発表者名
      川田耕司・吉田直哉・山下仁大・大倉利典
    • 学会等名
      日本化学会第8回CSJ 化学フェスタ2018
  • [学会発表] Bi置換リン酸三カルシウムの合成と評価2018

    • 著者名/発表者名
      井上直幸・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      日本化学会第8回CSJ 化学フェスタ2018
  • [学会発表] Bi置換リン酸三カルシウムの合成と光触媒活性評価2018

    • 著者名/発表者名
      井上直幸・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第 31 回秋季シンポジウム
  • [学会発表] Synthesis and Na+ conduction properties of rare earth-free Narpsio glass-ceramics2018

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Okura, Koji Kawada, Naoya Yoshida, Kimihiro Yamashita
    • 学会等名
      International Symposium on Inorganic and Environmental Materials 2018 (ISIEM 2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of polar interaction between liquid and solid on dynamic hydrophobicity of self-assembled monolayer surface2018

    • 著者名/発表者名
      Naoya Yoshida, Yuki Okutomi, Ibuki Shibagaki, Toshinori Okura
    • 学会等名
      International Symposium on Inorganic and Environmental Materials 2018 (ISIEM 2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] H+伝導性Narpsio結晶化ガラスへの希土類置換がイオン伝導性に及ぼす影響2018

    • 著者名/発表者名
      松岡尚輝・吉田直哉・山下仁大・大倉利典
    • 学会等名
      無機マテリアル学会第136回学術講演会
  • [学会発表] Bi 置換リン酸三カルシウムの合成と評価2018

    • 著者名/発表者名
      井上直幸・吉田直哉・大倉利典
    • 学会等名
      無機マテリアル学会第136回学術講演会
  • [学会発表] リン酸塩ガラス系材料の物質設計と新機能創製2018

    • 著者名/発表者名
      大倉利典
    • 学会等名
      平成30年度早稲田大学リンアトラス研究所セミナー
    • 招待講演
  • [図書] JIS R 9101 せっこうの化学分析方法2018

    • 著者名/発表者名
      小嶋芳行,大倉利典,森崎隆吉,小川喜弘,林庄作,用山徳美,早川友幸,藤生智博,山崎良一郎,入来信行
    • 総ページ数
      38
    • 出版者
      日本規格協会

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公開日: 2019-12-27  

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