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2018 年度 実施状況報告書

環境中の1F由来放射性微粒子の2次元イメージングHAXPESによる化学形分析

研究課題

研究課題/領域番号 17K07018
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

岡根 哲夫  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主席 (10391278)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード福島第一原子力発電所事故 / 放射性微粒子 / 硬X線光電子分光 / 2次元イメージング / 化学形・化学的性状
研究実績の概要

昨年度に整備した2次元イメージングHAXPES装置を用いて、福島第一原子力発電所周辺環境から採取した3個の放射性微粒子(粒径50μm~150μm)について、粒子内生成物の化学形評価実験を実施した。今回の測定では、HAXPES装置前段に設置した集光ミラー(KBミラー)によりビーム径を2μm以下まで集光し、放射性微粒子を構成する化合物の空間分布を明らかにすることを目指した。その結果、粒子の母材が3個の微粒子全てにおいてSiO2を主成分とすることを明らかにするとともに、一部の領域ではSiO2がNa等と反応したシリケートを生成していることを初めて示した。また、これらの粒子において、放射性Csの分布は不均一に存在し、特に鉄が共存する領域でセシウム鉄シリケートに近い電子状態で存在することを明らかにした。一方では、鉄やシリコンの少ない領域では異なる化学形でセシウムが存在していることを明らかにした。
また、参照系として、シビアアクシデント時の炉内での核分裂生成物(セシウム、ヨウ素)の移行挙動を解明するために、ステンレス鋼にヨウ化セシウムを模擬吸着させた試料における制御棒材からのホウ素の影響について調査した。HAXPES実験の結果、ホウ素蒸気下ではセシウムはホウ素と反応してCs-B-O系化合物を生成する一方でヨウ素がステンレス鋼と反応しているのに対し、ホウ素蒸気不在下ではヨウ化セシウムとしてステンレス鋼表面に吸着していることを明らかにした。
以上の実験結果を日本放射光学会、第4回次世代イニシアティブ廃炉技術カンファレンス(NDEC-4)において発表した。

現在までの達成度
現在までの達成度

2: おおむね順調に進展している

理由

当初計画としてH30年度に計画されていたように、比較的大きいサイズ(数百~数十μm)の放射性微粒子試料に対する2次元イメージングHAXPES測定を実施し、放射性微粒子を構成する化合物の化学形とその空間分布を決定することに一定の成功を修めため、おおむね順調に進展していると判断できる。

今後の研究の推進方策

より小さいサイズ(数μm 程度)の微粒子試料に対する2次元イメージングHAXPES 測定を目指すとともに、各放射性微粒子について得られたHAXPES実験結果と他の実験結果(セシウム同位体比等)との比較検証により、1Fの各号機ごとに放出された放射性微粒子の化学形の特徴を系統的に整理し、各号機の事故進展シナリオ推定に資するデータを蓄積する。

次年度使用額が生じた理由

平成30年度に実施した実験に係る物品費及び成果発表等に係る旅費について当初計画に比べて支出額を抑えることができたことにより次年度使用額が生じた。次年度使用額はR1年度分経費と合わせて、実験やデータ解析のための物品購入や成果発表等に係る費用として使用する。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2019

すべて 学会発表 (3件)

  • [学会発表] 福島第一原発1号機由来の不溶性セシウム粒子中に含まれるセシウムの化学状態2019

    • 著者名/発表者名
      佐藤志彦, 小畠雅明, 岡根哲夫, 吉井賢資, 福田竜生, 川崎郁斗, 逢坂正彦, 大和田謙二, 末木啓介, 石井達也
    • 学会等名
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [学会発表] 福島第一原子力発電所事故に伴い環境中に放出された放射性微粒子のHAXPESによる化学状態評価2019

    • 著者名/発表者名
      小畠雅明、佐藤志彦、岡根哲夫、吉井賢資、福田竜生、逢坂正彦、大和田健司
    • 学会等名
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [学会発表] State-of-the-art analysis methods for Radioactive Particle2019

    • 著者名/発表者名
      Masaaki Kobata, Yukihiko Satou
    • 学会等名
      第4回次世代イニシアティブ 廃炉技術カンファレンス(NDEC-4)

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公開日: 2019-12-27  

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