| 研究課題/領域番号 |
17K12818
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| 研究機関 | 一般財団法人日本自動車研究所 |
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研究代表者 |
内田 里沙 一般財団法人日本自動車研究所, エネルギ・環境研究部, 研究員 (10772725)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | オゾン反応 / クリーギー中間体 / OHラジカル / アルケン類 / 有機エアロゾル / 大気化学 / 反応速度論 |
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| 研究実績の概要 |
本研究はアルケンのオゾン酸化反応で生成するクリーギー中間体に関する化学反応スキームを新たに構築することを目的としている．前年度までに，対称型アルケン（cisまたはtransアルケン）のオゾン酸化反応で生成されるアルカンとOHラジカルを指標として，クリーギー中間体の幾何異性体（syn体とanti体）の分岐比を推定する手法を提案してきた．今年度は，提案した分岐比推定手法の妥当性を評価するために，実験系の圧力影響を調査した．具体的には，国立環境研究所（NIES）の定積型スモッグチャンバーを用いて，対称型アルケン（cisまたはtrans-2-butene，cisまたはtrans-3-hexeneの4種類）のオゾン酸化反応を低圧条件下（0.1気圧）で実施し，各反応系から生成されるアルカンの生成収率を測定した．実験の結果，2-buteneのオゾン反応からはメタン，3-hexeneのオゾン反応からはエタンの生成を確認し，0.1気圧条件下でのアルカンの生成収率は，いずれのアルケン-オゾン反応においても，1気圧条件下に比べて高かった．一方で，同一アルケン間でのアルカン生成収率のcis/trans比は，1気圧と0.1気圧で誤差範囲内で一致し，圧力依存は確認されなかった．これは我々が想定した通りの結果であり，提案する分岐比推定手法が衝突緩和を受ける前のクリーギー中間体の分岐比情報を与えるのに有用であることが示された．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
前年度より着手している小型スモッグチャンバーの製作は仕様の見直し（圧力依存実験に対応するための仕様変更）に伴い計画より遅れている．一方で，NIESスモッグチャンバーを用いた低圧実験により，クリーギー中間体の生成経路の解析に有益なデータが得られたため，当初の研究計画について概ね達成されている．
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| 今後の研究の推進方策 |
2019年度に引き続き，NIESスモッグチャンバーを用いて，2-buteneおよび3-hexeneのオゾン酸化反応を様々な実験条件で実施し，測定されたアルカンおよびOHラジカル生成収率からクリーギー中間体の生成分岐比を推定する．また，低圧条件での実験可能な小型チャンバーを製作し，本システムを用いてアルケンのオゾン酸化反応実験を実施し，これまでの実験との比較を行い，システムの評価を行う．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当該年に予定していた小型スモッグチャンバーの製作が仕様変更に伴い，次年度に繰り越されたため，それに付随する費用（部材費など）も次年度に繰り越し使用する．
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