研究課題
光電場の位相を制御した単一サイクル赤外パルスを用いて、強相関電子系の伝導性や磁性、誘電性、光学特性の超高速制御を目指した実験を進めている。有機超伝導体κ型ET塩を対象とした時間分解分光実験から、これまでに、瞬時電場強度10 MV/cmの単一サイクル赤外パルスを照射すると、瞬時（10 fs以内）に、モット転移の臨界終点や超伝導転移に敏感な誘導放出が0.63 eVに現れることを明らかにしている。本年度は、この誘導放出の起源として理論的に示唆されている、光の強電場によって駆動されるET分子間の非線形電荷振動を実験的に捉えるために、光学遅延ステージを用いてダブルポンプ－プローブ（サブフェムト秒干渉）測定を行った。その結果、周期が6.5 fsの振動プロファイルを実時間領域で捉えることに成功し、位相緩和時間が70 fsであることも明らかとなった。さらに、高強度の単一サイクル赤外光を照射すると、空間反転対称性が破れていないにもかかわらず、第二高調波が発生することも明らかとなった。詳細な温度依存性測定から、第二高調波の強度が、試料の冷却に伴って、超伝導転移温度に向かって増大する様子も捉えている。この結果は、単一サイクルの光強電場によって、実効的に偏った過渡電流が誘起された可能性を示唆している。電子強誘電体α-(ET)2I3を対象とした時間分解分光実験から、電荷秩序（強誘電状態）を完全に光融解した後の回復過程を詳細に調べた結果、局所的な電荷の不均化を反映する赤外反射率の回復に対して、巨視的な強誘電性を反映する第二高調波の回復が遅れることが明らかとなった。この結果は、短距離秩序の形成（局所的な電荷の不均化）が、巨視的な強誘電状態の回復に先立って起こることを示唆している。
2: おおむね順調に進展している
単一サイクル赤外パルス光源の安定化と、詳細な物性測定（スペクトル測定、パルス強度の制御、偏光制御、光電場の位相制御）のための光学系の構築を完了し、系統的な物性測定への展開をはじめている。有機超伝導体κ型ET塩； 時間分解能<10 fsのポンプ－プローブ分光測定から、光強電場（瞬時電場強度>3.5 MV/cm）を照射した直後（<10 fs）に誘導放出（0.63 eV）が観測されること、誘導放出の強度がモット転移の臨界終点（30 K）や超伝導転移温度（11.6 K）を敏感に反映することを、前年度までに明らかにしている。本年度は、ダブルポンプ－プローブ測定系を構築し、誘導放出の起源として理論的に示唆されていた非線形電荷振動を実時間領域で実験的に捉えることに成功し、振動周期が6.5 fs、位相緩和時間が70 fsであることを明らかにした。さらに、高強度（>3.5 MV/cm）単一サイクル赤外光の照射に伴って、空間反転対称性が破れていないにも関わらず第二高調波が発生する様子も捉えた。単一サイクルの赤外強電場によって、過渡的に偏った電流が誘起された可能性を示唆している。電子型強誘電体α型ET塩； 単一サイクル赤外パルスを用いた光励起によって、電荷秩序が完全に（～100 %）融解（強誘電性が消失）することを、前年度までに明らかにしている。本年度は、反射率と第二高調波の両方をプローブとした時間分解測定から、電荷秩序（強誘電状態）への回復ダイナミクスを詳しく調べた。詳細な励起強度依存性から、電荷秩序をほぼ完全に融解した場合にのみ、第二高調波の回復が反射率の回復に対して遅れることを明らかにした。この結果は、光誘起金属状態からの回復過程において、短距離秩序（局所的な電荷の不均化）が過渡的に実現することを示唆している。
単一サイクルの赤外強電場が駆動する、多体電子のアト秒ダイナミクスの観測を目指す。本年度は、光学遅延ステージで構成されるサブフェムト秒干渉計を用いた予備実験から、有機超伝導体κ型ET塩において、赤外パルスの光強電場が駆動する非線形電荷振動の実時間ダイナミクスを捉えることに成功した。しかし、光学遅延ステージを用いた干渉計の精度はサブフェムト秒程度であり、多体電子の詳細なアト秒ダイナミクスを調べるためにはより高精度な干渉計が不可欠である。次年度は、複屈折結晶を用いたアト秒干渉計を構築し、アト秒精度での時間分解分光測定を行う。これまでの予備実験で捉えた非線形電荷振動の実時間ダイナミクスの詳細をアト秒精度で捉えることで、高調波成分の実時間観測も期待できる。高調波スペクトル測定とアト秒時間領域分光を併せて、単一サイクルの赤外強電場が駆動する多体電子のダイナミクスの詳細を明らかにする。さらに、赤外単一サイクル円偏光パルスを発生し、強相関電子系の超高速スピン制御に向けた実験も開始する。この極限的な円偏光パルスを用いることで、フェムト秒・アト秒スケールでの超高速磁気制御に向けたブレイクスルーが期待できる。次年度はまず、単一サイクル円偏光パルスを発生すると共に、時間分解磁気光学（ファラデー回転、カー回転）測定システムを構築する。キタエフ相互作用やマヨラナフェルミオンの存在が示唆されているα-RuCl3や、スピン－軌道相互作用の大きなIr酸化物などを対象に、光電場・磁場の位相を制御した単一サイクル赤外パルスによるスピンの超高速光制御を試みる。
強相関電子系における多体電子のアト秒ダイナミクスを追跡するために、アト秒精度の干渉計を構築している。このアト秒精度の干渉計は、その構築自体に高度な技術を要するため、構成素子の試作、干渉計の構築、評価のサイクルが不可欠である。干渉計の構成素子の設計と作成に当初の計画よりも時間を要したため、未使用額が生じた。未使用額は、アト秒干渉計の構築のための光学素子に充てる予定である。
すべて 2018 その他
すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)
Nature Photonics
巻: 12 ページ: 474～478
https://doi.org/10.1038/s41566-018-0194-4
Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics
巻: 51 ページ: 174005-1～15
https://doi.org/10.1088/1361-6455/aad40a
https://www.tohoku.ac.jp/japanese/2018/06/press20180626-02.html
