研究課題
近年目覚ましい発見を遂げるスピントロニクスの一環として、円偏光した光の照射で物質の磁性を制御する全光ヘリシティ依存スイッチング(AO-HDS)が注目を集めている。これまでGd-Fe-Co系合金薄膜のようなフェリ磁性垂直磁化膜がAO-HDSの生じる系として知られていたが、最近Co-Pt 系の超格子薄膜やFe-Ptを含む薄膜などの強磁性垂直磁化膜においてもAO-HDSが起こることが発見された。本研究では強磁性垂直磁化膜の磁性ダイナミクスを解明することにより、AO-HDSの起源に迫ることを目的とした。まず、X線自由電子レーザーSACLAの硬X線ビームラインBL3において、FePt L10薄膜に対して蛍光法を利用したPt L3吸収端における時間分解X線磁気円二色性測定を行うことで、Ptの磁気モーメントの光照射に対する応答のダイナミクスを観測することに成功し、消磁の時間スケールが0.6 psであることを明らかにした。また、可視光によるFePt L10薄膜の時間分解磁気光学カー効果測定を行うことで、Feの磁気モーメントの消磁時間が0.1 ps程度であることを明らかにし、Ptの消磁時間と大きく異なることが発見した。続いて、SACLAの軟X線ビームラインBL1において、Co-Pt系超格子薄膜に対してCo M端・Pt N端を利用した時間分解共鳴X線磁気光学カー効果測定を行い、CoとPtそれぞれの磁気モーメントの光照射に対する応答のダイナミクスを共通の手法で観測することに成功した。その結果、Coの消磁時間は0.08 psであるのに対し、Ptの消磁時間は0.64 psであることが明らかになり、FePt L10薄膜と同様の傾向の結果が得られた。磁性サイトによって消磁の時間スケールが異なる様子はAO-HDSを起こすフェリ磁性体であるGd-Fe-Co系合金薄膜でも観測されており、異なる二つの時間スケールの存在が光照射による磁化反転に本質的に必要である可能性を示唆している。
3: やや遅れている
本研究課題において薄膜磁性のダイナミクスを解明するにあたり、FeやCoのような3d遷移金属のL吸収端が存在する軟X線領域と、Ptのような5d遷移金属のL吸収端が存在する硬X線領域のそれぞれにおいて、消磁プロセスの時間スケールであるサブピコ秒時間領域と、緩和プロセスの時間スケールであるサブナノ時間領域の両方について時間分解測定を実現し、磁性ダイナミクスの全貌を明らかにすることを目標にしていた。このうち、軟X線のサブナノ秒領域の測定については、以前の研究である、放射光施設SPring-8 BL07LSUにおける軟X線時間分解磁気円二色性測定によって実現していた。本研究で新たに、SACLA BL3での硬X線時間分解磁気円二色性測定により、硬X線のサブピコ秒領域およびサブナノ秒領域の測定を実現することができた。また、3d遷移金属のL吸収端の存在する軟X線領域でのサブピコ秒領域の測定については、測定可能な実験施設が非常に限られていることもあり実現していないが、Coについてはよりエネルギーの低いM吸収端を利用することで、SACLA BL1の時間分解共鳴X線磁気光学カー効果測定によってサブピコ秒領域の消磁の振る舞いを観測することに成功し、同じ手法での測定によってPtとのダイナミクスの比較することも可能となった。一方、左右の円偏光の光を照射することでダイナミクスの差を観測することも目標としていたが、これまでの結果はいずれも直線偏光の光の照射によるものであるため、こちらはまだ実現には至っていない。
これまでの研究で達成に至らなかった部分を、今後の研究の主な目標としたい。まずは軟X線におけるサブピコ秒時間領域の測定に関して、Co-Pt系試料であればCo M端での時間分解共鳴X線磁気光学カー効果測定によってCoのサブピコ秒領域のダイナミクスを観測可能であるが、Fe-Pt系試料の場合はFe M端とPt N端が近接したエネルギーを持つため同じ手法では元素選択的な測定が困難である。また、L吸収端における磁気円二色性測定は磁気光学カー効果測定に比べてスピン磁気モーメント・軌道磁気モーメントを分離して評価する解析が可能である利点があり、X線自由電子レーザーなどを利用した軟X線におけるサブピコ秒時間領域の磁気円二色性測定は依然として重要であると言える。国内ではこの測定が可能な実験施設は現時点では存在しないが、LCLSなどの海外の実験施設を利用し、測定の実現を目指したい。また、左右の円偏光照射に伴うダイナミクスを観測することで、円偏光の向きによる消磁・緩和プロセスの差を明らかにすることは、AO-HDSの起源の解明のために直接的に重要である。フェリ磁性薄膜のAO-HDSにおいては１パルスの円偏光照射で磁化を制御可能であるのに対し、強磁性薄膜のAO-HDSにおいては多数のパルスを繰り返し照射することによって磁化の差が表れてくるとの報告もあり、フェリ磁性薄膜と強磁性薄膜のAO-HDSのメカニズムの異同を議論する上でも円偏光照射によるダイナミクスの観測の意義は大きいと考えられる。これまで直線偏光照射のもとで行ってきた各種の時間分解測定に円偏光照射を導入していくことで、研究を進めていきたい。
本研究は薄膜磁性のダイナミクスをX線で解明することが目的であるが、2018年12月にX線自由電子レーザーSACLA BL1でのCo/Pt超格子薄膜の時間分解X線磁気カー効果測定によりCo、Ptそれぞれのサイトのダイナミクスを同手法で測定し比較することに成功した。しかし結果の精密な解釈に放射光での多少の追加実験を要するため、2019年度前半に実験及び国内学会での発表のための旅費が必要である。
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