研究課題
一次元量子スピン鎖を形成するNa2CuCl2SO4のμSR実験と中性子非弾性散乱・回折実験を行った。最近、K2CuCl2SO4およびK2CuBr2SO4の磁性が他グループにより先立って報告された。我々はK2CuCl2SO4のCu2+がJ1-J2量子スピン鎖を形成すると考え研究を進めていたが、最近接相互作用は非常に弱く、Cu-Cl-Cl-Cuのパスを持つ次近接交換相互作用が支配的な一次元量子スピン鎖であることが報告された。しかし、鎖毎にDMベクトルの向きが異なることに起因するユニークなスピンフラストレーションを内包するため、どのような磁性が発現するかは大変興味深い。そこで我々は他グループからの研究報告のないNa2CuCl2SO4に絞り研究を進めた。本物質は既報物質と同様に、Cu-Cl-Cl-Cuの結合を介した交換相互により一次元鎖を形成していること、約0.5Kで反強磁性相転移を起こすことが判明した。中性子回折実験の結果、格子整合な磁気構造を形成していることがわかった。一次元鎖にDM相互作用が存在する場合、螺旋磁気構造が形成されるはずである。つまり、Na2CuCl2SO4では、鎖内相互作用に対して影響しないほどDM相互作用が弱い可能性がある。また磁気反射強度は非常に弱く、量子効果により磁気モーメントが大きく縮んでいることを示している。研究計画に記した実験手法に加え、放射光X線実験と誘電率・焦電流測定を行なった。室温でのNa2CuCl2SO4とK2CuCl2SO4の結晶構造は報告されている結晶構造（空間群Pnma）と異なることが判明した。さらにNa2CuCl2SO4では340Kで強誘電転移を観測した。本研究結果は、既報物質の結晶構造が報告とは異なること、つまり上記三物質がDM相互作用が誘起するスピンフラストレーション効果を探る研究に適した物質であるかの再考の必要性を指摘している。
2: おおむね順調に進展している
当初の予定とは異なるが、Na2CuCl2SO4は一次元量子スピン系の磁性(特に磁気秩序とDM相互作用の関係)の理解の深化に資する物質である事が判明した。既報物質も含めた三物質が、DM相互作用が誘起するスピンフラストレーション効果の研究に対するモデル物質なり得るのかについての検討にも初めて着手している。加えて、既報物質研究では達成されていない磁気構造の解明まで辿り着きそうである。さらに新たな候補物質の発見もあり、スピンネマティック状態の観測についても可能性が潰えたわけではない。新たな候補物質探索時に発見された新物質が「正方カゴメ反強磁性体」の初のモデル物質であることが判明し、それについても研究を進めている。この物質では量子スピン液体状態の形成が観測されているため、大きな注目を集めつつある。
これまでの研究で得られた結果をまとめ、論文として発表する。まずはμSR等の結果をまとめた論文の発表を考えてる。現時点ですでに投稿準備が完了しつつある。次に現在進行中の磁気構造解析の結果をメインとした論文を発表する。中性子回折実験により、十分な数の磁気反射が観測できており、磁気構造解析は問題なく進められると考えている。Na2CuCl2SO4の強誘電転移の観測には成功したがその大きさと強誘電相での結晶構造等は未解明である。これらを明らかにし、本物質の物性の理解を深化させる。加えて、K2CuCl2SO4およびK2CuBr2SO4の結晶構造も決定したい。新物質におけるスピンネマティック状態の観測の可能性を探る。 スピンネマティック状態の観測が期待できる新候補物質として、カドミウム銅硫酸リン酸化物を見出し、その研究を開始している。 J1およびJ2は、酸化物と比べると小さいことが予想できるが、詳細は現在調査中である。
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PHYSICAL REVIEW LETTERS
巻: 120 ページ: 77201
10.1103/PhysRevLett.120.077201
