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これまでに、炭素材料をフッ素化することで、高い機能性を発現させられることが知られている。しかし、電気化学的な応用に着目したSF4による炭素材料のフッ素化に関する研究例はない。本研究の目的は、含酸素官能基を選択的にフッ素化できる四フッ化硫黄(SF4)を用いて、炭素材料をフッ素化することにより、高機能性を有する炭素材料を合成し、その構造と電気化学的特性を調べることである。
最終年度は、酸化黒鉛とSF4の反応について、反応条件の影響と反応触媒の効果について詳細に調べた。得られた試料は、X線回折法、X線光電子分光法、蛍光X線分光法、赤外分光法を用いて分析した。これまでに分かっていた反応圧力や反応温度の影響を液体および気体フッ化水素触媒の存在下で調べた。その結果、水酸基とカルボニル基については高い温度、圧力かつフッ化水素存在下において、フッ素化がより進むことが分かった。一方でエポキシ基については置換が進みにくく、最終的な生成物は酸化フッ化黒鉛となっていることを明らかにした。
また、フッ化物イオンの共存化でSF4をアニオンとして取り扱うために、様々な溶媒中におけるフッ化物イオンの反応性についても調べた。さらに、これまでの知見をまとめ、より効果的に電気化学的応用へつなげるため、酸化黒鉛で高い反応性が得られた条件で活性炭をフッ素化することにより、フッ素化された電気二重層キャパシタ用電極とし、その性能を調べたところ、未処理のものと比較して高い性能が得られた。
以上の通り、本研究ではSF4を用いて炭素材料上の含酸素官能基をフッ素化するプロセスについて、合成的な知見とともに、電気化学的な応用につなげる有用なデータが得られた。本研究の成果は様々な炭素材料の電気化学的応用に重要な知見を与えるものである。
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