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セミクラスレートハイドレートは水分子が作るかご状構造の中にイオン性の分子やメタン等のゲスト分子かごに内包されることで生成する結晶であり，二酸化炭素や水素の貯蔵，蓄熱，冷凍サイクルなど様々な熱工学分野における応用が期待されている．クラスレートハイドレートの応用においてはゲストとなる分子の占有率や生成における温度圧力条件を測定・見積もることが必要となるが，実験的な測定には時間・コスト的な負担が必要となる．本研究では第一原理分子シミュレーションを用いてゲスト分子の占有率や相平衡に及ぼす影響を見積もることを目的として研究を実施した．
構造I，II，Hのような一般的なクラスレートハイドレートおよびセミクラスレートハイドレートについて第一原理熱力学法を用いて第一原理計算からケージ専有率の計算を行い，占有率やゲスト分子がケージや構造の安定異性に寄与する要因の解明を実施した．また第一原理計算においてはゲスト分子とホスト分子の間のファンデルワールス相互作用を正しく見積もる必要がある．このため相互作用の計算手法を変更しながら検証し，どのような違いが生じるか，どの手法が最も適しているかを検証した．また実験結果と比較し計算結果を検証するため，第一原理分子動力学法を用いて振動スペクトルの計算も行った．
シミュレーションからスペクトルを計算した後，実験的に実際にハイドレートを作成し生成したハイドレートの占有率や構造をラマン分光法を用いて測定し，計算結果の検証を実施した．計算結果のスペクトルと実験的なスペクトルにはある程度の一致が見られ，検証中の計算手法が占有率の推定に利用できることが確認できた．
得られた成果は日本エネルギー学会や分子シミュレーション討論会，日本熱物性学会などへ報告した．
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