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2018 年度 実施状況報告書

負のポアソン比を有する生体模倣多階層高分子物質の物性発現メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 17K14838
研究機関一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発

研究代表者

富永 大輝  一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 研究員 (50513694)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード高分子 / 階層構造 / 中性子散乱 / 水 / ソフトマター
研究実績の概要

研究代表者のこれまでの研究成果から、ともに水溶性高分子であるpolyacrylamideゲルとpoly(2-acrylamido-2-methylpropanesulfonic acid sodium saltゲル)から作成される多孔質高分子試料(Double Polymers)は、特異的な機械硬度物性を示す。5wt%程度の水を含む方が、絶乾試料よりも弾性率、最大破断応力ともに大きい。これまでの研究によりこの物質は3階層の高分子鎖の網目構造を有していることがわかている。ここでは、水が、階層性を有するソフトマター中のどの階層にどのように吸着し、どのように高分子物質の機械強度へどのように働くのかを高分子物質の構造・ダイナミクスを小角中性子散乱法、中性子非弾性散乱法等を用いて明らかにする。
今年度は軽水あるいは、重水の水蒸気を用いて、温湿度の異なる雰囲気における小角、極小角中性子散乱測定を行った。これにより、他階層構造を有する高分子網目骨格のどの構造が先に構造を変化するに関するかについて、系統的な構造情報を取得することに成功した。
今年度は重水、軽水の水蒸気を用いて、小角中性子散乱法に加えて、X線や中性子を用いた超小角散乱法を用いて、研究を推進した。昨年度に加えて、温度と湿度をともに変化させて測定することにより、大きな空間スケールの構造変化をより詳細に評価することに成功した。これを小角X散乱実験に用いて実験することに成功した。系統的なデータ取得のために今後は延伸をリモートで行えるように機構を改良する。得られた非延伸下・延伸下における静的構造変化を整理し、延伸・非延伸下におけるデータをすべてに相反しないモデルの構築を行う。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

超小角散乱法も用いると、数ナノメートルから数マイクロメートルまでの広い空間構造情報を得る事が出来る。これにより、3階層の階層構造を有するDN-polymersのそれぞれの階層の逆空間構造変化にアプローチすることができる。
平成30年度の計画は、マクロ物性評価とポアソン比の測定であったが、平成30年度以降の計画の、一部超小角中性子散乱測定、温湿度制御システムの構築、マクロポアソン比測定系の構築と測定を先行させた。このうち、温度と湿度の両方が異なる雰囲気における超小角中性子散乱実験をオーストラリアの中性子散乱施設(ANSTO)で遂行した。温度も変化させることで、より僅かな水の高分子骨格への影響を評価できた。詳細に変化を評価したところ、第1階層構造を緩めるために、大きい網目構造が先に変化し、その後第1階層の構造が変化していくことが明らかになった。現在、データの詳細解析中である。本実験はANSTOに既設の試料環境装置によって行うことができたが、様々な工夫が施されており、X線用に開発している同様の温湿度制御システムにフィードバックする予定である。延伸機の作成は無事に終了したが、詳細なデータの取得のために、自動延伸システムを導入することにしたため、その結果、マクロスケールにおけるポアソン比測定系の構築も含め、遅れている。
順調に成果は得られているが、マクロ測定系の構築が遅れているので、到達度をやや遅れているとした。

今後の研究の推進方策

平成31年度は、温湿度制御雰囲気下における小角・超小角X散乱測定を湿度フロー制御により行う。また、超小角中性子散乱に併せて、超小角X線散乱実験も(USAXS)行う。5℃から80℃までの範囲の湿度雰囲気における幅広い空間スケールの構造情報と粘弾性測定との相関を議論する。作成した延伸機を用いて、延伸中の構造変化を明らかにする。試料は電解質高分子網目(poly(2-acrylamido-2-methylpropanesulfonic acid sodium salt)ゲル)と中性高分子網目(polyacrylamideゲル))からなるダブルネットワークゲルから作成する多孔質体を用いる。得られた中性子構造解析データから機械強度に関するスケールを特定する。既に、本件に必要な実験時間は取得済みである。
また、遅れているポアソン比測定も本年度より測定する。延伸中の各階層の構造変化について明らかにする実験系の構築も行う。これにより、マクロに加えた歪みエネルギーの蓄積・散逸メカニズムが明らかにし、モデルを構築する。水・高分子の緩和評価は、高分子網目の構造を先に評価したため、少し遅延しているが、得られた階層構造とのダイナミクスの関係に着目して研究をまとめる。

次年度使用額が生じた理由

北海道で開催予定の学会が震災によりキャンセルになったこと、本年度中に国際学会が複数開催されることが判明したため。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2019 2018

すべて 学会発表 (3件)

  • [学会発表] 中性子準弾性散乱用アルミニウムセルの腐食試験2019

    • 著者名/発表者名
      佐原雅恵, 富永大輝
    • 学会等名
      第10回MLFシンポジウム
  • [学会発表] DN-polymerのナノメートルスケールの静的構造2018

    • 著者名/発表者名
      富永大輝
    • 学会等名
      第66回高分子学会討論会
  • [学会発表] 中性子背面反射型分光器DNAの現状と近未来計画2018

    • 著者名/発表者名
      川北至信,松浦直人,富永大輝,山田武,小林誠,中川洋
    • 学会等名
      日本中性子科学会第18回年会

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公開日: 2019-12-27  

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