| 研究課題/領域番号 |
17K14863
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| 研究機関 | 愛媛大学 |
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研究代表者 |
太田 英俊 愛媛大学, 理工学研究科(工学系), 講師 (90532094)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | リグニン / フェノール類 / 水素化脱酸素 / 芳香族炭化水素 / 固体触媒 / Pt / 表面修飾 / 反応機構 |
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| 研究実績の概要 |
これまで化石資源から得ていた基幹化学品原料を再生可能なバイオマスから製造するプロセスの開発は重要である。特に芳香族炭化水素は様々な有用化学品の原料として重要であるが、化石資源から得る以外に経済採算のとれる実用的製造法がなく、その製造プロセス開発は急務である。未利用バイオマスであるリグニンは、そのフェノール類への分解と続く脱酸素化により芳香族炭化水素に変換できるため、本プロセスの原料として最適である。リグニン分解によるフェノール類の製造は近年温和な技術が多数報告されているが、フェノール類の芳香族炭化水素への変換は今尚過酷な反応条件（一般的には高圧水素ガス下300 ℃以上）を必要とする高コスト・低安全性のプロセスであり更なる改良が求められている。
研究代表者はこれまでに、フェノール類を脱酸素化して脂肪族炭化水素に変換する世界一温和な固体触媒反応（常圧水素ガス下110 ℃）を報告している。本研究では、この成果を基盤にして、従来にない温和な条件下で進行するフェノール類の芳香族炭化水素への変換反応を開発する。また、その反応機構を解明し、得られた知見を活かしてより高活性な触媒を開発することを目的としている。
平成29年度は、代表者が開発した世界一温和な条件下でフェノール類を脂肪族炭化水素に変換するPt/H-ZSM-5触媒をイオン液体[bmim][OTf]で表面修飾すると、芳香族炭化水素が反応の主生成物になることを見出した。さらに、反応中間体を用いた対照実験を行い、反応機構に関する知見を得た。
平成30年度は、開発した反応の精査を行い、高い触媒活性と生成物選択性を示す触媒と反応条件を決定した。触媒分析では、Spring-8におけるXAFS分析によりPtの価数に関する情報を得た。また、触媒上のイオン液体の役割を調べるために、理論計算や赤外分光法を用いた実験を行い、反応機構を調査した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では、芳香族炭化水素の収率が99%となる触媒反応の開発を目標としている。芳香族炭化水素の収率は、研究初期には8%であったが、現在は72%まで向上しており、目標値に大きく近づいている。また、反応機構に関する知見が蓄積され、更なる高活性触媒の設計指針がほぼ固まりつつある。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成29,30年度の研究成果により、フェノール類を芳香族炭化水素に選択的に変換するための触媒の設計指針がほぼ固まりつつある。本研究でこれまで使用してきた触媒はイオン液体修飾した担持Pt触媒であったが、熱安定性が低く、触媒の再利用性に問題がある。そこで、今後はより熱安定性の高い修飾剤を用いて担持Pt触媒を表面修飾し、更なる生成物選択性と再利用性の向上を目指して研究を進めていく予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
次年度使用額が生じた理由：年度末に触媒反応用の水素ガスの残量が少なくなり購入を予定していたが、その後にガス使用量が減り購入に至らなかったため。
次年度における未使用額の使用計画：上記のため、次年度において、水素ガスが無くなり次第購入することとする。
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