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2017 年度 実施状況報告書

液液界面で起こる溶媒抽出機構の解明とそれに基づいた核分裂生成物の分離法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17K14919
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

日下 良二  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力基礎工学研究センター, 研究職 (30733125)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード溶媒抽出 / 界面 / 表面 / 和周波発生分光 / 金属錯体 / ランタノイド
研究実績の概要

金属イオンの溶媒抽出に使用される一般的な抽出剤は界面活性で、溶媒抽出の際に有機相と水相の界面に集まり、有機相/抽出剤単分子膜/水相界面を形成し、界面で金属イオンと錯形成することで、金属イオンを有機相へ抽出すると考えられている。本年度は、有機相/抽出剤単分子膜/水相界面のモデルとして、水表面に形成する抽出剤単分子膜/水界面を利用し、この界面に捕捉された金属イオンの様子を捉えることに成功した。実験は、一般的な溶媒抽出の代表例として、抽出剤にジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)、金属イオンにユウロピウムイオン(Eu3+)を選び、それらを溶かした水溶液の表面に形成したHDEHP/水溶液界面に対し、CHおよびOH伸縮振動領域(2800-3500 cm-1)におけるヘテロダイン検出振動和周波発生分光測定を行った。その結果、Eu3+は、有機相や水相では見られない、HDEHPと水分子に挟まれた特異的な構造の金属錯体を形成して界面で存在していることが分かった。抽出剤単分子膜/水界面で捉えた金属イオンの状態は、有機相へ抽出される直前の金属イオンの状態と考えることができる。従って、今回の結果を踏まえると、HDEHPによるEu3+の溶媒抽出機構として、有機相と水相の界面でHDEHPと水分子に挟まれた構造の金属錯体を形成した後に、有機相へEu3+が抽出される溶媒抽出機構を提案することができる。本研究によって、溶媒抽出と密接に関連していると考えられる金属錯体を界面で観測することに成功した。このことは、界面に存在する金属錯体の情報を、溶媒抽出法の性能を向上させるための情報として利用できる可能性を示している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、ランタノイドと抽出剤の金属錯体を界面で捉え、その構造を決めることができた。これによって、界面の金属錯体の情報に基づいて溶媒抽出の性能を向上させるという、今後の研究を展開できる段階に到達できた。従って、おおむね順調に進展していると評価した。

今後の研究の推進方策

様々な溶媒抽出系に対し実験を行い、界面の金属錯体の性質を明らかにする。また、どのような構造の金属錯体を界面で形成した時に、溶媒抽出の性能が良くなるかを見極め、溶媒抽出の性能を向上させるための手掛かりとする。

次年度使用額が生じた理由

国際会議における発表を取りやめたため。この分は次年度に国際会議で成果発表するために使用する。

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] The structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation2018

    • 著者名/発表者名
      Kusaka Ryoji、Watanabe Masayuki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 20 ページ: 2809~2813

    • DOI

      10.1039/c7cp06758e

    • 査読あり
  • [学会発表] Surface of uranyl aqueous solution studied by heterodyne-detected vibrational sum frequency generation spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      R. Kusaka, M. Watanabe
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
  • [学会発表] ヘテロダイン検出振動和周波発生分光法による金属抽出剤単分子膜/水界面におけるランタノイド錯体の構造研究2017

    • 著者名/発表者名
      日下良二、渡邉雅之
    • 学会等名
      第11回分子科学討論会
  • [備考] JOPSS

    • URL

      https://jopss.jaea.go.jp/search/servlet/interSearch

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公開日: 2018-12-17  

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