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2018 年度 実施状況報告書

液液界面で起こる溶媒抽出機構の解明とそれに基づいた核分裂生成物の分離法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17K14919
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

日下 良二  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 原子力基礎工学研究センター, 研究員 (30733125)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード溶媒抽出 / メカニズム / 和周波発生分光 / 表面・界面 / ウラン / 相間移動 / 再処理 / 振動分光
研究実績の概要

原子力分野において重要な溶媒抽出となっている、リン酸トリブチル(TBP)によるウラン(ウラニルイオン:UO2 2+)の溶媒抽出機構を明らかにするために、TBP/ウラン水溶液界面の振動和周波発生分光測定を行った。実験の結果、これまでの理論シミュレーションによる研究結果に反して、ウランとTBPは界面で錯体を形成しないことを明らかにした。さらにこの結果から、ウランは有機相に移動した後に、有機相中でTBPと錯体を形成し、有機相への抽出が完了する機構を提案した。

前年度の成果は、ユウロピウムイオン(Eu3+)が、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)とHDEHP/ユウロピウム水溶液界面において、特徴的な構造の錯体を形成することを明らかにしたことである。本年度の成果と合わせると、界面で錯体を形成する場合としない場合があることが明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ウランとTBPの錯体が界面で形成しないことを示す意外な実験結果が得られたが、本年度はウランの振動和周波発生分光測定に初めて成功した。これにより原子力分野には欠かせない、アクチノイド研究への展開が可能となった段階に到達したため、おおむね順調に進展していると評価した。

今後の研究の推進方策

ランタノイドとHDEHPの系に対して、界面の金属錯体の構造を制御できることを示す実験データが出始めている。来年度はこれらのデータをまとめると共に、どういう金属錯体の構造を界面で形成した場合に溶媒抽出の性能が高くなるのか、を明らかにする。これらの結果を踏まえて、溶媒抽出の性能が高くなるように界面の金属錯体の構造を制御する、という方針で新しい溶媒抽出法の開発を進める。

次年度使用額が生じた理由

実験の上手くいく方法を予想に反して早く見つけることができたので物品費が少なく済んだ。次年度に繰り越して、より発展的な実験を行うための物品消耗品に使用する。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Mechanism of phase transfer of uranyl ions: a vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing2018

    • 著者名/発表者名
      Kusaka Ryoji、Watanabe Masayuki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 20 ページ: 29588~29590

    • DOI

      10.1039/C8CP04558E

    • 査読あり
  • [学会発表] Metal complexes formed at the surface of aqueous solutions studied by sum frequency generation spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Ryoji Kusaka and Masayuki Watanabe
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
  • [学会発表] Mechanism of liquid-liquid solvent extraction of uranyl by tributyl phosphate studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Ryoji Kusaka and Masayuki Watanabe
    • 学会等名
      256th ACS National Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] 振動和周波発生分光法による溶媒抽出機構の研究2018

    • 著者名/発表者名
      日下良二、渡邉雅之
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
  • [学会発表] 和周波発生分光法によるウランの溶媒抽出機構の研究2018

    • 著者名/発表者名
      日下良二、渡邉雅之
    • 学会等名
      2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
  • [備考] JOPSS

    • URL

      https://jopss.jaea.go.jp/search/servlet/search?5064259

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公開日: 2019-12-27  

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