本研究では,電子顕微鏡における微分位相コントラスト法を用いて,触媒反応の活性点と考えられているグラフェン中の格子欠陥(原子空孔,不純物原子,グラフェンエッジなど)の周囲における原子スケールでの電場構造および電荷密度分布を明らかにすることを目的とした.昨年度までに,単層グラフェンにおける原子電場構造の直接観察および不純物元素(シリコン)周囲に形成された特異な原子電場の観察に成功した.本年度は,グラフェンエッジにおける電場構造の時間発展の追跡を試みた.グラフェンエッジにはシリコンや遷移金属などの不純物元素が単原子状態で付着している場合が多く,この領域に電子線を照射すると,不純物元素に電子が供給され,2層グラフェン領域では触媒反応により単層グラフェンの成長が観察された.電子線照射による時間変化を追跡すべく,微分位相コントラスト法により同一領域から像を連続して取得した.これにより,原子構造変化と電場構造変化が追跡できることが明らかとなった.より詳細な原子電場構造解析を行うには,さらなる信号ノイズ比の改善が必要であることも明らかとなった.
原子電場が得られると,マクスウェル方程式に従って,電荷密度分布が得られる.そこで,シリコンの単原子不純物の周囲に形成された原子電場から電荷密度分布の取得を試みた.正に帯電した原子核の影響が極めて大きいものの,原子分解能での単原子からの電荷密度分布が得られることが明らかとなった.今後は,第一原理計算との比較により,電子密度分布における情報の取得を行う予定である.
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