研究課題/領域番号 |
17K19014
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研究機関 | 徳島大学 |
研究代表者 |
杉山 茂 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 教授 (70175404)
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研究分担者 |
古部 昭広 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 教授 (30357933)
岡本 敏弘 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 准教授 (60274263)
加藤 雅裕 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 准教授 (80274257)
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研究期間 (年度) |
2017-06-30 – 2019-03-31
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キーワード | 活性酸素 / LED光源 / アルカン / アルケン / 接触部分酸化 / 固体触媒 |
研究実績の概要 |
昨年度製作した気相活性酸素発生装置付常圧固定床流通式反応装置を用い、メタンの接触酸化脱水素反応を、メタンの酸化カップリング触媒であり、格子酸素の出入り(レドックス)の無いマグネシアとレドックスが顕著に発現する酸化プラセオジウムを用いて検討した。活性酸素発現触媒としては、メタンの接触酸化カップリングには影響を与えないチタニアを選択し、触媒学会が参照触媒として配布している、従来光触媒活性が最も高いといわれていたP-25と同様の製法で調製されたJRC-TIO-15を用いた。当初、チタニアと酸化カップリング触媒の配置には、①チタニア層+酸化カップリング触媒層、②チタニアと酸化カップリング触媒層の混合系の2形態で実施した。チタニアと酸化サマリウムの場合、配置①ではLED照射により部分酸化生成物であるCOの選択率が改善された。一方、配置②ではCO選択率とともに酸化カップリング選択率も改善され、チタニア上で生成した活性酸素種を直ちに酸化サマリウムに供給できるために明確なLED照射効果が検出できた。この結果に基づき、チタニアとマグネシアの場合、配置②で検討した結果、触媒量で若干異なる結果も出たが、チタニアと酸化サマリウムの場合と同様に、CO選択率とともに酸化カップリング選択率が改善され、本研究申請時に目指していたUV照射によって発生する活性酸素の効果を明らかにすることができた。また、他のアルカン、アルケンの接触酸化反応に本研究の成果を展開するため、イソブタンおよびプロピレンの接触部分酸化をに継続し、特に活性酸素種として過酸化物の寄与が指摘されているプロピレンからプロピレンオキサイドへの接触部分酸化反応に対しては、これまでの高活性触媒といわれていた結果に明確な反論を行うとともに、この分野で信頼できる触媒活性を2倍上げることができる成果が得られた。
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