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2018 年度 実施状況報告書

高温で強靭化するアイソコリックゲルの創製

研究課題

研究課題/領域番号 17K19146
研究機関北海道大学

研究代表者

野々山 貴行  北海道大学, 先端生命科学研究院, 特任助教 (50709251)

研究期間 (年度) 2017-06-30 – 2020-03-31
キーワード相分離 / ゲル / 熱応答性材料
研究実績の概要

当研究室で偶然発見された「温度に応答して力学物性が可逆的かつ劇的に変化する体積変化を示さない(アイソコリック性)ハイドロゲル」について、前年度までに種々の組成からなるゲルを作製し、相分離温度や力学物性転移比のチューニングを行った。さらに、ポリマーと塩が相互作用することで相分離現象を発現している点に着目し、塩の疎水性度を変えることで相分離挙動を制御できることを見出した。これらの新奇性を鑑みて、国内特許出願及びJST権利化支援を受けてPCT出願を行った。本年度では、水中や生理環境下でも使用できるような塩を用いないアイソコリックゲル、及び架橋剤を用いない物理架橋型のゲルの創成を行った。前者について、これまでに多くの報告がある相分離を示すポリマーであるポリ(イソプロピルアクリルアミド)(PNIPAm)と、PNIPAmと水素結合を形成するポリメタクリル酸から成る共重合ゲルを作製した。本ゲルは水素結合の形成により水中で収縮し、比較的高い高分子体積分率を維持できる。また、PNIPAmの性質により熱で相分離し弾性率が上昇することが示された。後者について、高いモノマー濃度で重合したポリアクリル酸ゲルを高濃度の酢酸カルシウム水溶液に浸漬することで、完全物理架橋型のゲルの作製に成功した。ナイフで本材料を切断し、切断面を合わせて静置すれば、再度接着することが示された。また、本材料は物理結合ゲルのため、硬いハードマテリアルとの複合材料用マトリックスとしても使用できる。ガラス繊維布との複合材料は、低温では柔らかく、高温では硬くなる温度応答性プロテクターとして利用できる。本材料は、アスファルトに対する摩擦熱で瞬時に硬くなり、ほとんど構造が壊れないことが示された。これらの成果をまとめ、現在論文を投稿中である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

基礎的な原理の理解だけでなく、その理解に基づいて発展的な材料の創製も進んでいる。また、極めて実用的なアプリケーションの検討も並行して行っており、いくつかの企業と実用の検討を行っている。最終年度に向けた総まとめの論文を投稿中であり、総じて、おおむね順調な進捗状況にあると考えられる。

今後の研究の推進方策

本ゲルの強い相分離現象の原理を応用して、無溶媒のゴム・エラストマーへの発展を試みる。ハイドロゲルは水溶媒があるため、利用が制限される。産業的には、構造がゲルとほとんど同じだが乾燥を気にしないゴム・エラストマーの方が、利用価値が高い。エラストマーを高温で強く相分離させる機構を導入する。また、本相分離は強い吸熱反応を伴うため、それを利用した熱吸収材の検討を行う。

次年度使用額が生じた理由

本財源で出張予定であった複数の旅費が別財源に回された。
物品購入、旅費及び英文校正料に当てる。

  • 研究成果

    (51件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (45件) (うち国際学会 14件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Osteochondral Autograft Transplantation Technique Augmented by an Ultrapurified Alginate Gel Enhances Osteochondral Repair in a Rabbit Model2019

    • 著者名/発表者名
      Hishimura Ryosuke、Onodera Tomohiro、Hontani Kazutoshi、Baba Rikiya、Homan Kentaro、Matsubara Shinji、Joutoku Zenta、Kim WooYoung、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Gong Jian Ping、Iwasaki Norimasa
    • 雑誌名

      The American Journal of Sports Medicine

      巻: 47 ページ: 468~478

    • DOI

      10.1177/0363546518817527

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tough and Self-Recoverable Thin Hydrogel Membranes for Biological Applications2018

    • 著者名/発表者名
      Ye Ya Nan、Frauenlob Martin、Wang Lei、Tsuda Masumi、Sun Tao Lin、Cui Kunpeng、Takahashi Riku、Zhang Hui Jie、Nakajima Tasuku、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Tanaka Shinya、Gong Jian Ping
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 28 ページ: 1801489~1801489

    • DOI

      10.1002/adfm.201801489

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tough Particle‐Based Double Network Hydrogels for Functional Solid Surface Coatings2018

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Riku、Shimano Kouichi、Okazaki Haruka、Kurokawa Takayuki、Nakajima Tasuku、Nonoyama Takayuki、King Daniel R.、Gong Jian Ping
    • 雑誌名

      Advanced Materials Interfaces

      巻: 5 ページ: 1801018~1801018

    • DOI

      10.1002/admi.201801018

  • [雑誌論文] Micro patterning of hydroxyapatite by soft lithography on hydrogels for selective osteoconduction2018

    • 著者名/発表者名
      Kiyama Ryuji、Nonoyama Takayuki、Wada Susumu、Semba Shingo、Kitamura Nobuto、Nakajima Tasuku、Kurokawa Takayuki、Yasuda Kazunori、Tanaka Shinya、Gong Jian Ping
    • 雑誌名

      Acta Biomaterialia

      巻: 81 ページ: 60~69

    • DOI

      10.1016/j.actbio.2018.10.002

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An acellular bioresorbable ultra-purified alginate gel promotes intervertebral disc repair: A preclinical proof-of-concept study2018

    • 著者名/発表者名
      Tsujimoto Takeru、Sudo Hideki、Todoh Masahiro、Yamada Katsuhisa、Iwasaki Koji、Ohnishi Takashi、Hirohama Naoki、Nonoyama Takayuki、Ukeba Daisuke、Ura Katsuro、Ito Yoichi M.、Iwasaki Norimasa
    • 雑誌名

      EBioMedicine

      巻: 37 ページ: 521~534

    • DOI

      10.1016/j.ebiom.2018.10.055

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 高強度・高靭性ダブルネットワークゲルの開発とソフト人工軟骨への応用2018

    • 著者名/発表者名
      野々山貴行、グン剣萍、安田和則
    • 雑誌名

      月刊機能材料

      巻: 38 ページ: 51-59

  • [学会発表] Spontaneous Osteogenesis Penetration into Soft Material: A Simple & Natural Approach to Fix Materials in Body2018

    • 著者名/発表者名
      Takayuki Nonoyama
    • 学会等名
      APSBMS 2018 Annual Meeting
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thermoresponsive Hydrogel Possessing Reversible Super Modulus Jumping2018

    • 著者名/発表者名
      Takayuki Nonoyama
    • 学会等名
      Bangladesh Chemical Congress 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 関節軟骨にならう機能性ハイドロゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      野々山貴行
    • 学会等名
      18-1バイオ・高分子研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] X線散乱法によるDouble Networkゲルの延伸過程における内部構造の評価2018

    • 著者名/発表者名
      深尾一城、野々山貴行、中島祐、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第27回ポリマー材料フォーラム
    • 招待講演
  • [学会発表] Hydrogel Possessing Thermo Reversible Robustizing2018

    • 著者名/発表者名
      Takayuki Nonoyama, Yong Woo Lee, Kumi Ota, Keigo Fujioka, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      82nd Prague Meeting on Macromolecules - Polymer Networks and Gels 2018 and 24th Polymer Network Group Meeting (PNG2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Double Network Cryogels2018

    • 著者名/発表者名
      Tomas Sedlacik, Takayuki Nonoyama, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      82nd Prague Meeting on Macromolecules - Polymer Networks and Gels 2018 and 24th Polymer Network Group Meeting (PNG2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Direct Observation of Single Polymer Strand Based on Double Network Strategy2018

    • 著者名/発表者名
      yuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      82nd Prague Meeting on Macromolecules - Polymer Networks and Gels 2018 and 24th Polymer Network Group Meeting (PNG2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Toughening Soft Composite Materials by Introducing Sacrificial Bonds2018

    • 著者名/発表者名
      Ryo Namba, Takahiro Matsuda, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      Japan-Korea Joint Symposium on Polymer Science 2018 (JKJS2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Toughening Soft Composite Materials by Introducing Sacrificial Bonds2018

    • 著者名/発表者名
      Tsuyoshi Okumura, Riku Takahashi, Daniel R. King, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      Japan-Korea Joint Symposium on Polymer Science 2018 (JKJS2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Tough Soft Composites from Elastomers and Fabrics2018

    • 著者名/発表者名
      Wei Cui, Daniel R. King, Tao Lin Sun, Liang Chen, Yiwan Huang, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      Japan-Korea Joint Symposium on Polymer Science 2018 (JKJS2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] TEM Observation of Nano-Scale Hydrogel Network Structure2018

    • 著者名/発表者名
      Ryuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      First International Conference on 4D Materials and Systems (M01 Gel Symposium 2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Self-Toughening of Double Network Hydrogels By Using Bond Rupture-Induced Radical Polymerization2018

    • 著者名/発表者名
      Ryo Namba, Takahiro Matsuda, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      First International Conference on 4D Materials and Systems (M01 Gel Symposium 2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Isotope Microscopic Evaluation of Osteogenesis Penetration into Hydrogel2018

    • 著者名/発表者名
      Yuki Suzuki, Takayuki Nonoyama, Lei Wang, Masumi Tsuda, Ryuji Kiyama, Kazunori Yasuda, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      Bioceramics30
    • 国際学会
  • [学会発表] Area-selective Osteoconduction of Hap-patterned Tough Hydrogel by Acidic Gel Stamping2018

    • 著者名/発表者名
      Takayuki Nonoyama, Ryuji Kiyama, Susumu Wada, Lei Wang, Masumi Tsuda, Nobuto Kitamura, Kazunori Yasuda, Takayuki Kurokawa, Shinya Tanaka, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      Bioceramics30
    • 国際学会
  • [学会発表] Applying the Double Network Principle on the Macroscale to Toughen Soft Materials2018

    • 著者名/発表者名
      Tsuyoshi Okumura, Riku Takahashi, Daniel R. King, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa
    • 学会等名
      MRS Fall 2018 Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] Extremely Tough Soft Composite from Elastomers and Fabrics2018

    • 著者名/発表者名
      Wei Cui, Daniel R. King, Tao Lin Sun, Liang Chen, Yiwan Huang, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Yoshiyuki Saruwatari, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      IPC2018
    • 国際学会
  • [学会発表] X線散乱法によるDouble Networkゲルの延伸過程における内部構造の評価2018

    • 著者名/発表者名
      深尾一城、野々山貴行、中島祐、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子学会年次大会
  • [学会発表] ダブルネットワーク原理をマクロスケールに拡張した複合材料の創製及び物性制御2018

    • 著者名/発表者名
      奥村剛士、高橋陸、Daniel R. King、中島祐、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 高分子電解質とバイオミネラル間の静電相互作用を利用した高靭性ゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      樫村尚宏、田中香月、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • 学会等名
      33rd Summer University in Hokkaido・2018年度北海道高分子若手研究会
  • [学会発表] 骨形成に再利用される合成HAp 系インプラントの同位体顕微鏡観察2018

    • 著者名/発表者名
      野々山貴行、鈴木裕貴、木山竜二、王磊、津田真寿美、安田和則、田中伸哉、永田康祐、藤田龍介、坂本直哉、圦本尚義、グン剣萍
    • 学会等名
      セラミックス協会第31回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 巨視的な犠牲結合を有するソフト複合材料の高靭性化2018

    • 著者名/発表者名
      奥村剛士、高橋陸、Daniel R. King、中島祐、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 一軸延伸過程におけるダブルネットワークゲルのin-situ小角X線散乱2018

    • 著者名/発表者名
      深尾一城、野々山貴行、中島祐、黒川孝幸、河井貴彦、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 機械刺激が誘起するDNゲルの自己強靭化2018

    • 著者名/発表者名
      難波遼、松田昂大、中島祐、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 温度依存性がない物理ゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      藤岡慶伍、野々山貴行、郭宏磊、Guo Hui、中島祐、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 同位体顕微鏡法による高靭性ゲルへの骨再生進展の評価2018

    • 著者名/発表者名
      鈴木裕貴、野々山貴行、王磊、津田真寿美、木山竜二、安田和則、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 弾性率超転移を示す可逆的温度応答性ハイドロゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      野々山貴行、李英祐、太田玖美、藤岡慶伍、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] DNゲルのヒステリシス解析による単一高分子鎖の挙動抽出2018

    • 著者名/発表者名
      高橋由葵子、松田昂大、中島祐、印出井努、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 新規高分子鎖ナノスケール直接観察法を用いたハイドロゲル表面構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      木山竜二、野々山貴行、中島祐、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] Anisotropic Bilayer-hybrid Gels: Fabrication and Water Induced Rubbery-Glassy Transition2018

    • 著者名/発表者名
      Muhammad Ilyas, Md Anamul Haque, Youfeng Yue, Takayuki Kurokawa, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama Jian Ping Gong
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] Preparation of tough porous gels using double network principle and cryogelation2018

    • 著者名/発表者名
      Tomas Sedlacik, Ryuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] Extremely Tough Soft Composites from Elastomers and Fabrics2018

    • 著者名/発表者名
      Wei Cui, Daniel R. King, Tao Lin Sun, Liang Chen, Yiwan Huang, Takayuki Nonoyama, Takayuki Kurokawa, Yoshiyuki Saruwatari, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      第67回高分子討論会
  • [学会発表] 高分子電解質と生体無機物間の物理結合を利用した高靱性ゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      樫村尚宏、田中香月、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • 学会等名
      ゲルワークショップイン札幌
  • [学会発表] 同位体顕微鏡法による高靭性ゲルへの骨再生進展の評価2018

    • 著者名/発表者名
      鈴木裕貴、野々山貴行、王磊、津田真寿美、木山竜二、安田和則、グン剣萍
    • 学会等名
      ゲルワークショップイン札幌
  • [学会発表] 広い温度範囲で力学物性が変化しないハイドロゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      藤岡慶伍、野々山貴行、郭宏磊、Guo Hui、中島祐、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      ゲルワークショップイン札幌
  • [学会発表] 巨視的な網目構造を犠牲結合として導入した高靭性ソフト複合材料の創製2018

    • 著者名/発表者名
      奥村剛士、高橋陸、Daniel R. King、中島祐、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第8回CSJ化学フェスタ2018
  • [学会発表] Nano Scale TEM Observation of Hydrogel Surface2018

    • 著者名/発表者名
      Ryuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      第28回日本MRS年次大会
  • [学会発表] In-situ X-ray Scattering Study of Double Network Gels under Uniaxial Stretching2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Fukao, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takahiko Kawai, Jian Ping Gong
    • 学会等名
      第28回日本MRS年次大会
  • [学会発表] in-situ小角X線散乱による一軸伸長時におけるダブルネットワークゲルの構造変化の評価2018

    • 著者名/発表者名
      深尾一城、野々山貴行、中島祐、河井貴彦、グン剣萍
    • 学会等名
      第32回日本放射光学会・放射光科学合同シンポジウム(JSR2019)
  • [学会発表] 同位体顕微鏡観察による高靭性ゲル内への骨再生進展の評価2018

    • 著者名/発表者名
      鈴木裕貴、野々山貴行、王磊、津田真寿美、木山竜二、安田和則、グン剣萍
    • 学会等名
      第30回高分子ゲル研究討論会
  • [学会発表] セラミックスを犠牲結合部位としたハイドロゲルの高靭性化2018

    • 著者名/発表者名
      田中香月、野々山貴行、木山竜二、深尾一城、グン剣萍
    • 学会等名
      第30回高分子ゲル研究討論会
  • [学会発表] 巨視的な犠牲結合の導入によるソフト材料の高靭性化2018

    • 著者名/発表者名
      奥村剛士、高橋陸、黒川孝幸、Daniel R King、中島祐、野々山貴行、グン剣萍
    • 学会等名
      第53回高分子学会北海道支部研究発表会
  • [学会発表] 高分子電解質とバイオミネラル間のイオン結合を利用した高靭性ゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      樫村尚宏、田中香月、深尾一城、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • 学会等名
      第53回高分子学会北海道支部研究発表会
  • [学会発表] セラミックスを犠牲結合部位としたハイドロゲルの高靭性化2018

    • 著者名/発表者名
      田中香月、野々山貴行、木山竜二、深尾一城、グン剣萍
    • 学会等名
      第53回高分子学会北海道支部研究発表会
  • [学会発表] メカノケミカル重合反応によるDNゲルの自己強靭化2018

    • 著者名/発表者名
      難波遼、松田昂大、中島祐、野々山貴行、黒川孝幸、グン剣萍
    • 学会等名
      第53回高分子学会北海道支部研究発表会
  • [学会発表] 水酸アパタイトと高分子電解質間のイオン結合を利用した高靭性ハイドロゲルの創製2018

    • 著者名/発表者名
      樫村尚宏、田中香月、深尾一城、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2019年 年会

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公開日: 2019-12-27  

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