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2018 年度 実施状況報告書

窒素含有廃プラスチックの合成ガス転換と有害窒素化合物無害化の同時実現

研究課題

研究課題/領域番号 17K20057
研究機関東北大学

研究代表者

熊谷 将吾  東北大学, 環境科学研究科, 助教 (40757598)

研究期間 (年度) 2017-06-30 – 2020-03-31
キーワード熱分解 / ポリウレタン / リサイクル / シアン化水素 / ガスクロマトグラフィー
研究実績の概要

本研究は、窒素含有廃プラスチックを天然資源代替となる合成ガス(H2+CO)に転換すると同時に、シアン化水素(HCN)を始めとする有害窒素化合物を無害化する、熱分解プロセスの開発を目的とする。
昨年度は、窒素含有プラスチックとして代表的なポリウレタンエラストマー(PUE)を対象に、低速熱分解条件におけるウレタン結合の熱開裂メカニズムを検討し、ハードセグメントおよびソフトセグメントの含有量によって開裂メカニズムが変化することを確認した。
今年度は引き続き、低速および急速熱分解の両条件においてPUEの熱分解挙動をパイロライザーシステムを用いて解析し、昇温速度によっても生成物や生成挙動が変化することを確認した。実際のポリウレタン廃棄物(緩衝材、断熱材、スポンジ、チューブ、スマートフォンケース)の熱分解試験にも展開したが、いずれのポリウレタンからもHCNやイソシアネートが生成することを確認し、それらを分解して無害化する必要性も確認された。
そこで、Ni、Mg、Alの共沈水酸化物から合成したNi/Mg/Al触媒を用い、ポリウレタン廃棄物のうち緩衝材を選択し触媒反応に供した。緩衝材の熱分解で生成したHCNやイソシアネートを含む熱分解ガスを、水蒸気およびNi/Mg/Al触媒と反応させることで熱分解ガスからの合成ガス回収およびHCNの分解を試みた。その結果、通常の熱分解において発生した熱分解ガスの収量は52 mL/g-sampleでHCN濃度が2.8 vol%であったのに対し、触媒反応によってガス収量は1497 mL/g-sampleかつHCN濃度は0.5 vol%まで低下した。
熱分解反応においてイソシアネートやHCNの発生を可能な限り抑制し、かつ同時に触媒によりHCNを分解することで、今後さらに効果的な条件が確立できると期待している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2018年度の研究計画通り、ポリウレタンエラストマーを例として、熱分解反応機構の解析および発生したシアン化水素を分解する触媒反応の解析を実施し、2019年度の研究に繋がる良好な成果を得ているため。

今後の研究の推進方策

引き続き、合成ガス回収およびシアン化水素の分解に及ぼす触媒組成の影響を明らかにしていく。さらに、種々の窒素含有プラスチックへ本プロセスを展開させていき、多様な窒素含有プラスチックに適用可能なプロセスの開発を目指す。

次年度使用額が生じた理由

2019年度の研究において使用するGC分析装置の消耗品購入の経費として必要なため

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Simultaneous recovery of H2-rich syngas and removal of HCN during pyrolytic recycling of polyurethane by Ni/Mg/Al catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Shogo Kumagai, Ryosuke Yabuki, Tomohito Kameda, Yuko Saito, Toshiaki Yoshioka
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 361 ページ: 408~415

    • DOI

      10.1016/j.cej.2018.12.099

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective phenol recovery via simultaneous hydrogenation/dealkylation of isopropyl- and isopropenyl-phenols employing an H2 generator combined with tandem micro-reactor GC/MS2018

    • 著者名/発表者名
      Kumagai Shogo、Asakawa Masaki、Kameda Tomohito、Saito Yuko、Watanabe Atsushi、Watanabe Chuichi、Teramae Norio、Yoshioka Toshiaki
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 8 ページ: 13994

    • DOI

      10.1038/s41598-018-32269-6

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] H2-rich syngas recovery and HCN removal via catalytic reforming of product gas from thermal degradation of polyurethanes over Ni/Mg/Al catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Shogo Kumagai, Ryosuke Yabuki, Tomohito Kameda, Yuko Saito, Toshiaki Yoshioka
    • 学会等名
      5th 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management
    • 国際学会
  • [学会発表] MDI、BD、PTMG組成の異なるポリウレタンエラストマーの熱分解2019

    • 著者名/発表者名
      西山雄也、熊谷将吾、亀田知人、齋藤優子、渡辺壱、本九町卓、中谷久之、吉岡敏明
    • 学会等名
      第11回廃棄物資源循環学会東北支部第6回日本水環境学会東北支部合同研究発表会
  • [学会発表] 環境科学に立脚した高分子の熱分解反応解析2018

    • 著者名/発表者名
      熊谷将吾
    • 学会等名
      日本分析化学会第67年会
    • 招待講演
  • [学会発表] ポリウレタンエラストマーの熱分解挙動に及ぼすハードセグメント比率の影響2018

    • 著者名/発表者名
      西山雄也、熊谷将吾、亀田知人、齋藤優子、渡辺壱、本九町卓、中谷久之、吉岡敏明
    • 学会等名
      第7回高分子学会グリーンケミストリー研究会シンポジウム、第21回プラスチックリサイクル化学研究会討論会 合同発表会
  • [学会発表] Tandem μ-reactor-GC/MSによる高分子の熱分解ー触媒反応の解析2018

    • 著者名/発表者名
      熊谷将吾、山崎僚太、浅川将輝、亀田知人、齋藤優子、渡辺壱、吉岡敏明
    • 学会等名
      第7回高分子学会グリーンケミストリー研究会シンポジウム、第21回プラスチックリサイクル化学研究会討論会 合同発表会
  • [学会発表] Online Products Monitoring during Two-Step PET Pyrolysis-Calcium Oxide Reaction Using Tandem μ-Reactor-GC/MS2018

    • 著者名/発表者名
      Shogo Kumagai, Ryota Yamasaki, Tomohito Kameda, Yuko Saito, Atsushi Watanabe, Norio Teramae, Toshiaki Yoshioka
    • 学会等名
      22nd International Symposium on Analytical and Applied Pyrolysis
    • 国際学会
  • [学会発表] Tandem μ-reactor-GC/MS for screening of zeolite catalysts for dealkylation of alkylphenols2018

    • 著者名/発表者名
      Masaki Asakawa, Shogo Kumagai, Tomohito Kameda, Yuko Saito, Atsushi Watanabe, Norio Teramae, Toshiaki Yoshioka
    • 学会等名
      22nd International Symposium on Analytical and Applied Pyrolysis
    • 国際学会

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公開日: 2021-01-27  

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