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2019 年度 実績報告書

X線吸収分光を用いた触媒反応の遷移状態の観察およびその制御

研究課題

研究課題/領域番号 17KT0007
研究機関京都大学

研究代表者

田中 庸裕  京都大学, 工学研究科, 教授 (70201621)

研究期間 (年度) 2017-07-18 – 2020-03-31
キーワードX線吸収分光法 / Operando測定 / SPring-8 / DRIFT-IR / CO2の水素化
研究実績の概要

本研究においては①担持金属ナノ粒子の酸化還元挙動,②Oxygen Storage and Capacity (OSC)材料の構造変化,③合金ナノ粒子の超微量貴金属添加効果を検討し,各反応でオペランドXAFS測定を行う計画であった.2017年度から2018年度においては①の触媒反応に対して検討を行い,③の触媒反応の立ち上げに着手した.2019年度においては(過去2年間の研究実績の概要の年度は間違っており,正しくは2017,2018年度),②および③について検討を行うため,2018年度に着手した「合金ナノ粒子によるCO2の水素化」を引き続き検討した.各反応において,Phase 1:実験室内で行うことが可能な事項の調査と検討,Phase 2:構造変化速度論解析に必要なXAFSスペクトルの測定,Phase 3:反応速度論解析と構造変化速度論解析の結果の比較を行うとしており,これに従って検討を進めた.
孤立Pt種を有するNi-Pt合金触媒のCO2のメタン化機構についてin situ赤外分光計測及び反応速度論を用いて検討した.その結果,孤立Pt種のCO吸着及びH2解離に対する二元機能により高選択的かつ高効率なCO2のメタン化特性が発現したことを明らかにした.Ni-Pt合金触媒上でのCO吸着種の脱離挙動の検討から,孤立Pt種がCOの吸着サイトとして機能したために,高い選択率でCH4が生成したと結論した.また,これまでに構築した大型放射光施設SPring-8の共用ビームラインBL01B1におけるOperando XASシステムをDRIFT-IRと組み合わせることによって反応速度論を展開し,Pt種の高いH2の解離特性によりNi触媒の律速段階である表面C種の水素化が促進される一方で,孤立Pt種がCOの吸着サイトとしても機能するため,H2解離へと律速段階が移行するメカニズムを提案した.

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Isolated Platinum Atoms in Ni/γ-Al2O3 for Selective Hydrogenation of CO2 toward CH42019

    • 著者名/発表者名
      Kikkawa, Soichi; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 23446-23454

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03432

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-regeneration of a Ni-Cu alloy catalyst during a three-way catalytic reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Asakura, Hiroyuki; Onuki, Tetsuo; Hosokawa, Saburo; Takagi, Nozomi; Sakaki, Shigeyoshi; Teramura, Kentaro; Tanaka, Tsunehiro
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 18816-18822

    • DOI

      10.1039/c9cp01884k

    • 査読あり
  • [学会発表] Niに配位された孤立Pt種上での高選択的なCO2メタン化2020

    • 著者名/発表者名
      吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
  • [学会発表] CO2の水素化に有効なFe系酸化物前駆体の検討2020

    • 著者名/発表者名
      松尾紘希・吉川聡一・寺村謙太郎・細川三郎・朝倉博行・田中庸裕
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
  • [学会発表] CO2の水素化に異なる生成物選択性を示す担持Pt触媒のOperando XAS-DRIFTS計測2019

    • 著者名/発表者名
      吉川聡一,寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] Enhancement of CO evolution by Yb modification technique of Ga2O3 for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O2019

    • 著者名/発表者名
      KIKKAWA Soichi; TERAMURA Kentaro; ASAKURA Hiroyuki; HOSOKAWA Saburo; TANAKA Tsunehiro
    • 学会等名
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • 国際学会

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公開日: 2021-01-27  

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