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この研究では、我々がこれまで行ってきたマイクロプラズマリアクターによる有機化合物の革新的反応法の研究をさらに発展させ、反応ガスの周期的変動操作とプラズマのOn-Off制御を同期させる非定常操作を触媒の導入と共に行うことにより、マイクロプラズマリアクターが持つ特徴を効果的に発揮させ、この反応解析を通して、マイクロプラズマリアクターの有する特徴を明確に示すことで、新しいプラズマ化学反応操作であるマイクロプラズマリアクター技術の基礎学理の確立を目的とするものである。今年度はプロヒレンの水素化実験を中心に行った。触媒にはアルミナに担持したニッケルを利用した。実験の操作条件は、非定常操作の周期、プラズマの印加電庄、供給ガスの流量であり、これらを変化させた時の転化率や選択率・収率に与える影響を調べた。プロピレン供給時にプラズマを発生させると、シロピレン転化率が電圧の増加に伴って上昇した。一方、水素供給時にプラズマを発生させても同様に電圧の増加によって転化率は上昇したが、プロピレン供給時のプラズマに比べて転化率の上昇は小さい結果となった。生成物の分析により、前者ではプラズマによるプロピレンの直接分解が起こっていることがわかった。また、後者ではプラズマによる触媒反応の促進が示された。触媒反応のシミュレーションを用いて反応器内の濃度分布の経時変化を検証した結果、水素供給時のプラズマは、気相水素と吸着したプロピレンの反応速度を上昇させると推測された。本研究を総括し、マイクロプラズマリアクターにおける周期的変動操作とプラズマの導入は、新しい反応場を提供するポテンシャルを十分に秘めていると考えられた。
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