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金属錯体間の機能的なコミュニケーションを制御するためには、金属錯体間の集積構造を精密にデザイン・合成する方法論の確立が必要である。我々は、DNAの水素結合の代わりに金属配位結合で塩基対を形成する人工DNAについて研究を行ってきた。本研究では、人工DNAをテンプレートとした異種金属イオンの集積プログラミングを行った。金属イオンの選択性が異なる金属配位子を持つビルディングブロックを人工DNA中に配列することにより、そのDNA鎖をテンプレートとして、異種金属イオンの精密な配列制御が可能となった。具体的には、ヒドロキシピリドン型ヌクレオシド(H)とピリジン型ヌクレオシド(P)を配列化した人工DNA二重鎖、d(GHPHC)_2を合成し、金属イオンの集積化を行った。吸収スペクトルやCDスペクトルによる滴定実験、マススペクトル測定によって、HがCu^<2+>イオンと平面四配位型錯体H-Cu^<2+>-H塩基対を、またPがHg^<2+>と直線二配位構造P-Hg^<2+>-P塩基対を形成し、定量的かつ位置選択的に金属イオンアレイ(Cu^<2+>-Hg^<2+>-Cu^<2+>)を形成できることが明らかとなった。この方法論を拡張することにより、人工DNA内で5-10個の金属イオンの配列を自在に構築することができた。
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