| 研究概要 |
標準的な第一原理計算手法である局所密度近似(LDA)の困難の一つとして電子相関の強い系の電子状態が挙げられる。強相関電子系に対する現状の計算手法の限界を明らかにして新しい手法を開発することを目的として以下の研究を行った。
1.dバンドのエネルギー準位
現在LDAを超える手法としてGW近似が定着している。電子相関の強くない半導体、絶縁体のギャップ値に対して大きな成果を挙げてきたが、局在性の強い電子に対する妥当性は確立されていない。そこで、代表的なII-VI族半導体であるZnSのセミコア軌道(d軌道)のエネルギー準位を調べた。LDAではd軌道はフェルミ準位から6eV下に位置し、実験値の9eVに比べて大きく過小評価される。ここにGW近似による多体補正を加えると約1eV準位が深くなるが、まだ実験値との差は大きい。そこで、LDA+U法によりセミコア準位を実験値の近傍に下げた状態からGW近似を行った。この(LDA+U)+GW法では、d準位はLDA+U法に比べて押し上げられ、通常のLDA+GW法の位置と近い結果が得られた。このことは、GW法が出発点となる平均場解に強く依存しないものの、d軌道のエネルギー準位の定量的記述には不十分であるということを示唆する。
2.格子模型との融合
LDA, GW法を超えて強相関電子系を取り扱う計算手法の試みとして、第一原理計算を格子模型へマップし、短距離相関効果を格子模型に対する多体問題の手法により取り扱うことが盛んに行われている。これらの方法において問題となるのは、格子模型の同一サイトにおける電子間反発エネルギー("ハバードU")の見積もりである。そこで、RPAにより求めた遮蔽されたクーロン相互作用のd軌道に対する行列要素を一連の遷移金属に対して計算した。
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