研究概要 |
本研究はホウ素やケイ素化合物のB-C,B-B,Si-Si結合と遷移金属錯体の触媒反応で最も重要かつ未解決な課題である遷移金属錯体とホウ素-炭素、ホウ素-ホウ素、ケイ素-ケイ素結合化合物のトランスメタル化反応、水素-ホウ素、炭素-ホウ素、ハロゲン-ホウ素、ホウ素-ホウ素、ケイ素-ケイ素結合化合物の遷移金属に対する酸化付加反応、およびこれらの反応で生成する金属錯体中間体の化学的調査を中心課題として実施した。 1)トランスメタル化を経由する遷移金属-ホウ素錯体の形成 アルキンのシス選択的ヒドロホウ素化やジホウ素化合物の触媒反応の鍵中間体である遷移金属-ホウ素錯体に関する研究を行った。イリジウム、ロジウム錯体の合成を行った。 2)トランスメタル化反応を経由する遷移金属-炭素錯体の形成 有機合成を目的とした触媒サイクルに極めて重要であることからRu,Rh,Pd Cu錯体に対する炭素-ホウ素結合のトランスメタル化反応を含む有機合成反応を開発した。パラジウム触媒クロスカップリング反応の機構的研究や、ルテニウム触媒による芳香族アルデヒドへのアリールボロン酸の高エナンチオ選択的不斉付加反応を達成した。 3)酸化付加反応を経由する遷移金属-典型元素錯体の形成 金属典型-典型元素結合の形成法の中で元素関結合の酸化的付加反応は最も汎用性の高い方法である。芳香族CH結合のホウ素化、ケイ素化に応用しオルト位CHホウ素化、ヘテロ芳香族類のホウ素化、ケイ素化反応に成功した。
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