• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2008 年度 実績報告書

配位子保護金属クラスターの組成制御と機能探索

研究課題

研究課題/領域番号 18064017
研究機関北海道大学

研究代表者

佃 達哉  北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (90262104)

キーワード金クラスター / 有機配位子 / 化学組成 / 触媒機能 / クラスターサイズ / エレクトロスプレーイオン化質量分析
研究概要

気相に孤立した金クラスターの電子構造と酸素分子との反応性の間には, 明確な相関があることが知られている. 一方, 金クラスターの電子構造は外界との相互作用によって簡単に変化するため, この相関を拠り所として実用触媒を開発することは必ずしも容易ではない. 合理的な設計指針に基づいた触媒開発の第一歩として, ポリビニルピロリドン(PVP)の弱い多点配位による金クラスターの安定化に着目した. その結果, (1)平均粒径1.3nmの金クラスターが, 温和な条件で様々な空気酸化反応に対して高い活性を示すこと, (2)p-ヒドロキシベンジルアルコールの酸化反応を例としてサイズ依存性を検討し, サイズの減少とともに活性が向上することをすでに報告した. 本研究では, Au : PVPのサイズ特異的な触媒活性の起源を明らかにするために, 金クラスターの電子構造がサイズや保護分子に対してどのように変化するかを調べた. その結果, PVPの配位によって微小サイズの金クラスターが負電荷を帯び, このことが酸化反応に対する触媒活性と密接に関係していることを見いだした. この結果は, PVPが単に立体的な保護分子として働くだけでなく, 電子状態を介してクラスターの触媒作用を制御する役割を示した初めての例と言える. 気相金クラスター負イオンと酸素分子の反応をもとに, Au : PVPによる空気酸化反応の触媒機構について考察した.

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2009 2008

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (7件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Ubiquitous 8 and 29 kDa Gold : Alkanethiolate Cluster Compounds : Mass-Spectrometric Determination of Molecular Formulas and Structural Implications2008

    • 著者名/発表者名
      N. K. Chaki, Y. Negishi, H. Tsunoyama, Y. Shichibu, T. Tsukuda
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 130

      ページ: 8608-8610

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ligand Exchange of Au25SG18 Leading to Functionalized Gold Clusters : Spectroscopy, Kinetics and Luminescence2008

    • 著者名/発表者名
      E. S. Shibu, M. A. Habeeb Muhammed, T. Tsukuda, T. Pradeep
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C 112

      ページ: 12168-12176

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic Structure of Dendrimer-Au Hybrid Nanoparticle : Hard X-ray Photoemission Study2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Murase, T. Kitagawa, M. Imamura, A. Tanaka, H. Yasuda, Y. Negishi, T. Tsukuda, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi
    • 雑誌名

      Trans. Mater. Res. Soc. Jpn. 33

      ページ: 169-172

    • 査読あり
  • [学会発表] Organic-Protected Gold Clusters : Synthesis, Structures, and Catalysis2009

    • 著者名/発表者名
      T. Tsukuda
    • 学会等名
      Genesis Research Institute Symposium II on Cluster Science(GRI Symposium II)
    • 発表場所
      Nagoya, Japan
    • 年月日
      2009-02-24
  • [学会発表] 有機保護金クラスターの構造と安定性2008

    • 著者名/発表者名
      佃達哉
    • 学会等名
      放射光/表面電子顕微鏡とナノ精密材料科学シンポジウム・第4回放射光表面部会シンポジウム
    • 発表場所
      札幌
    • 年月日
      2008-12-25
  • [学会発表] 有機保護金クラスターの合成と触媒への展開2008

    • 著者名/発表者名
      佃達哉
    • 学会等名
      ナノ統合拠点分子科学WG連続研究会「元素戦略・ナノクラスター連続研究会」
    • 発表場所
      岡崎
    • 年月日
      2008-12-10
  • [学会発表] Ligand-Protected Gold Clusters-Synthesis, Structures, and Stabilities2008

    • 著者名/発表者名
      T. Tsukuda
    • 学会等名
      Federation of Analytical Chemistry and Spectroscopy Societies 2008(FACSS 2008)
    • 発表場所
      Reno, USA
    • 年月日
      2008-10-01
  • [学会発表] ポリマー保護金クラスターの空気酸化触媒活性-サイズ依存性とその起源2008

    • 著者名/発表者名
      佃達哉
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2008-09-26
  • [学会発表] Ligand-Protected Gold Clusters-Synthesis, Structures, and Stabilities2008

    • 著者名/発表者名
      T. Tsukuda
    • 学会等名
      International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters XIV (ISSPIC XIV)
    • 発表場所
      Valladolid, Spain
    • 年月日
      2008-09-19
  • [学会発表] In Search of Magic Au : SR Cluster Compounds2008

    • 著者名/発表者名
      T. Tsukuda
    • 学会等名
      International Symposium on Monolayer-Protected Clusters (ISMPC)
    • 発表場所
      Jyvaskyla, Finland
    • 年月日
      2008-09-12
  • [図書] Metal Nanoclusters in Catalysis and Materials Science : the Issue of Size-Control(B.Corain, G.Schmid, N.Toshima)2008

    • 著者名/発表者名
      T. Tsukuda, H. Tsunoyama, Y. Negishi
    • 総ページ数
      373-382
    • 出版者
      Elsevier
  • [図書] クラスターの科学 : 機能性ナノ構造体の創生2008

    • 著者名/発表者名
      西, 佃, 斉藤, 矢ケ崎
    • 総ページ数
      99-118
    • 出版者
      米田出版

URL: 

公開日: 2010-06-11   更新日: 2016-04-21  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi