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2008 年度 実績報告書

環境調和型分子変換システムの構築を目指した固体の特性に基づく機能集積型触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 18065016
研究機関大阪大学

研究代表者

金田 清臣  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 特任教授 (90029554)

研究分担者 實川 浩一郎  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (50235793)
水垣 共雄  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (00437360)
キーワード協奏機能触媒 / ハイドロキシアパタイト / ハイドロタルサイト / モンモリロナイト / デンドリティック分子 / 酸化反応 / サブナノ金属クラスター
研究概要

本申請研究では、これまでに我々が開発した触媒を基盤に、自然共生型物質変換プロセスの構築を目的とした多機能集積触媒(インテグレート触媒)の開発を行った。平成20年度は、(1)酸化剤不要なアルコール酸化における超高活性触媒の開発、(2)分子状酸素や水を酸素源とする高難度酸化反応、および、(3)炭素-炭素、炭素-窒素結合形成反応における協奏機能触媒の開発を中心に研究を行った。主な成果として、層状粘土鉱物モンモリロナイトやハイドロタルサイト、ハイドロキシアパタイト、デンドリティック分子の諸特性を利用して、価数、固定化位置を高度に制御した特異な金属活性種を創製し、協奏効果に基づく新たな触媒機能を開発した。(1)に関して、これまでに見出した銀触媒でのアルコール脱水素反応での知見をもとに、新たに銅ナノ粒子固定化ハイドロタルサイト触媒をかいはつした。本触媒は、液相でのアルコール脱水素反応に高活性を示し、特に脂肪族二級アルコールに対して高い活性を示すことがわかった。また、(2)については金ナノ粒子固定化ハイドロタルサイト触媒が、ジオールからのラクトン合成に優れた活性を示すことを見出している。高収率でラクトンが得られ、かつラージスケールでの反応に適応できる。さらに、(3)に関して、インジウム固定化モンモリロナイトおよびインジウム固定化ゼオライトがジカルボニル化合物の不活性アルキンへの付加反応に再使用可能な固体触媒となることを見出している。いずれも、担体表面の特性と固定化された活性金属種の協奏的な触媒作用により高収率で目的生成物を得ることが可能となった。さらに、デンドリティック分子を用い、これまでに例のないサブナノスケールの金属ナノ粒子調製法を開発している。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2008

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (12件)

  • [雑誌論文] Supported Silver-nanoparticle-catalyzed Highly Efficient Aqueous Oxidation of Phenylsilanes to Silanols2008

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie, International Edition 47

      ページ: 7938-7940

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Indium Catalysts for Additions of 1,3-Dicarbonyl Compounds to Unactivated Alkynes Affected by Structure and Acid Strength of Solid Supports2008

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 雑誌名

      Green Chemistry 10

      ページ: 1231-1234

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reusable Montmorillonite-entrapped Organocatalyst for Asymmetric Diels-Alder Reaction2008

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 雑誌名

      Tetrahedron Letters 49

      ページ: 5464-5466

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Copper Nanoparticles on Hydrotalcite as a Heterogeneous Catalyst for Oxidant-free Dehydrogenation of Alcohols2008

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      ページ: 4804-4806

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrotalcite-bound Ruthenium as a Multifunctional Heterogeneous Catalyst for One-pot. Synthesis of α-alkylated Nitriles and Quinolines2008

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 雑誌名

      Research in Chemical Intermediate 34(5-7)

      ページ: 475-486

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 選択的分子変換反応を可能にする新規機能牲固体触媒の開発2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      未来材料 8(5)

      ページ: 44-52

  • [学会発表] 分子状酸素のみを再酸化剤とする新規Wacker酸化反応系の開発2008

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第41回酸化反応討論会
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      2008-11-27
  • [学会発表] デンドリティック分子を用いた機能集積型ナノ触媒の開発2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-25
  • [学会発表] デンドリマー内部空間を利用したサブナノPdクラスター触媒の構成原子数制御2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化銀ナノ粒子触媒によるニトリルの環境調和型水和反応2008

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] アルコール脱水素反応におけるハイドロタルサイト固定化銅ナノ粒子触媒の開発2008

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] Development of Concerto Metal Catalysts using Inorganic Crystallites for Green Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      The 2nd RSC/CSJ Joint Meeting on Green Chemistry and Sustainability
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-04
  • [学会発表] Design of Dendritic Pd Catalysts for Selective Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      Tomoo Mizugaki
    • 学会等名
      The 2nd RSC/CSJ Joint Meeting on Green Che mistry and Sustainability
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-04
  • [学会発表] Green Organic Syntheses with Alcohols by Concerto Metal Catalysts Using Inorganic Crystallites2008

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      5th International Conference on Environmental Catalysis
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-01
  • [学会発表] Development of Dendrimer-Encapsulated Pd Catalysts for Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      Tomoo Mizugaki
    • 学会等名
      5th International Conference on Environmental Catalysis
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-01
  • [学会発表] Development of Hydrotalcite-supported Copper Nanoparticle Catalyst for Acceptor-free Dehydrogenation of Alcohols2008

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Mikami
    • 学会等名
      ICC 14 Pre-Symposium : International Symposium on Creation and Control of Advanced Selective Catalysis
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2008-07-11
  • [学会発表] Time-Resolved XAFS Study on Self-Organization Mechanism of Tetrahedral Palladium Nanocluster2008

    • 著者名/発表者名
      Kohki Ebitani
    • 学会等名
      ICC 14 Pre-Symposium : International Symposium on Creation and Control of Advanced Selective Catalysis
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2008-07-11
  • [学会発表] Development of Concerto Catalysts for Alcohol Oxidations Using Inorganic Crystallites2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      特定領域研究協奏機能触媒第2回国際シンポジウム
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2008-04-18

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公開日: 2010-06-11   更新日: 2016-04-21  

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