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2009 年度 実績報告書

環境調和型分子変換システムの構築を目指した固体の特性に基づく機能集積型触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 18065016
研究機関大阪大学

研究代表者

金田 清臣  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 特任教授 (90029554)

研究分担者 實川 浩一郎  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 教授 (50235793)
水垣 共雄  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
満留 敬人  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 助教 (00437360)
キーワード協奏機能触媒 / ハイドロキシアパタイト / ハイドロタルサイト / モンモリロナイト / デンドリティック分子 / 脱酸素化反応 / 金ナノ粒子 / サブナノ金属クラスター
研究概要

本研究では、「固体表面の特性を利用した新現触媒機能の開拓」を機軸として、21世紀の化学が目指す環境調和型化学変換プロセスの構築を目的とした高機能性触媒の開発を行った。特に、単核金属種からサブナノクラスター、ナノ粒子まで活性金属種の精密構造制御を行うとともに、固体表面の酸点、塩基点および、活性サイトの分離機能に着目し、固体表面上に金属-塩基点、酸点-塩基点等の異なる機能を集積することで、それらを協奏的に作用させる新規不均一系触媒の開発を行った。
平成21年度は、(1)アルコール酸化における超高活性触媒の開発、(2)水を試剤とするシラン酸化、ニトリルの水和反応、芳香族ニトロ基の選択還元反応、(3)サブナノ金属クラスター触媒による選択還元反応、(4)ワンポット反応への展開を行った。主な成果として、層状粘土鉱物ハイドロタルサイト、ハイドロキシアパタイト・モンモリロナイト、デンドリティック分子の諸特性を利用して、価数、固定化位置を高度に制御した特異な金属活性種を創製し、協奏効果に基づく新たな触媒機能を開発した。(1)に関して、新たに金・銅ナノ粒子固定化ハイドロタルサイト触媒を開発した。本触媒は、液相でのアルコール脱水素反応に高活性を示す。特にジオールに対しても高い活性を示す。また、(2)については銀ナノ粒子を固定化したハイドロキシァパタイトが優れた水和活性を示し、水を用いた種々の酸化反応へ適用し、シランからシラノール、またニトリルの水和反応に再使用可能な固体触媒となることを見出している。さらに、Wacker反応に従来の銅を必要としない新規触媒系を開発した。(3)について、デンドリティック分子を用い、これまでに例のないサブナノスケールの金属ナノクラスターの超精密粒子調製法を開発している。(4)ワンポット反応については、Rh固定化ハイドロタルサイト触媒によるワンポット反応を開発した。

  • 研究成果

    (51件)

すべて 2010 2009 その他

すべて 雑誌論文 (13件) (うち査読あり 11件) 学会発表 (28件) 図書 (1件) 備考 (9件)

  • [雑誌論文] ヒドロキシアパタイト固定化銀ナノ粒子触媒による水中でのニトリルの水和反応2010

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      和光純薬時報 78

      ページ: 6-8

  • [雑誌論文] Wacker-Type Oxidation of Internal Olefins Using a PdCl_2/N, N-Dimethyl-acetamide Catalyst System under Copper-Free Reaction Conditions2010

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, K.Mizumoto, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Angew.Chem.Int.Ed. 49

      ページ: 1238-1240

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Chemoselective Reduction of Nitroaromatic Compounds Using a Hydrotalcite-supported Silver Nanoparticle Catalyst under a CO Atmosphere2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Mikami, A.Noujima T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 39

      ページ: 223-225

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Complete Hydrodechlorination of DDT and Its Derivatives Using a Hydroxyapatite-Supported Pd Nanoparticle Catalyst2010

    • 著者名/発表者名
      N.Hashimoto, T.Hara, S.Shimazu, Y.Takahashi, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 39

      ページ: 49-51

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Creation of a Monomeric Vanadate Species in an Apatite Framework as an Active Heterogeneous Base Catalyst for Michael Reactions in Water2010

    • 著者名/発表者名
      K.Kaneda, T.Hara, N.Hashimoto, T.Mizugaki, T.Mitsudome, K.Jitsukawa
    • 雑誌名

      Catal.Today (In press)

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 固体触媒による不斉マイケル付加反応の開発2009

    • 著者名/発表者名
      上野晋司、金田清臣
    • 雑誌名

      ファインケミカルズ 38

      ページ: 5-11

  • [雑誌論文] Controlled Synthesis of Pd Clusters in Subnanometer Range Using Poly(propylene imine) Dendrimers2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mizugaki, T.Kibata, K.Ota, T.Mitsudome, K.Ebitani, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 38

      ページ: 1118-1119

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient Aerobic Oxidation of Alcohols using a Hydrotalcite-Supported Gold Nanoparticle Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, A.Noujima, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Adv.Synth.Catal. 351

      ページ: 1890-1896

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Gold Nanoparticle Catalyst for the Selective Oxidation of Silanes to Silanols in Water2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, A.Noujima, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Chem.Commun. (35)

      ページ: 5302-5304

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Gold Nanoparticles as a Reusable Catalyst for Synthesis of Lactones from Diols Using Molecular Oxygen as an Oxidant under Mild Conditions2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, A.Noujima, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Green Chemistry 11

      ページ: 793-797

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Silver Nanoparticle Catalyst for Selective Hydration of Nitriles to Amides in Water.2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, Y.Mikami, H.Mori, S.Arita, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Chem.Commun. (22)

      ページ: 3258-3260

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxidant-Free Lactonization of Diols Using Hydrtalcite- Supported Copper Catalsyts2009

    • 著者名/発表者名
      Y.Mikami, K.Ebata, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 雑誌名

      Heterocycles 80

      ページ: 855-861

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of Concerto Metal Catalysts Using Apatite Compounds for Green Organic Syntheses2009

    • 著者名/発表者名
      K.Kaneda, T.Mizugaki
    • 雑誌名

      Energy Environ.Sci. 2

      ページ: 655-673

    • 査読あり
  • [学会発表] ポリアミンデンドリマーの内部空孔を利用したサブナノPdクラスターのサイズ制御法2010

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行、前野禅、南茂和、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
  • [学会発表] 固体酸触媒を用いた1,4-ジカルボニル化合物の環化縮合反応による環境調和型ヘテロ環合成2010

    • 著者名/発表者名
      橋本典史、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
  • [学会発表] 水中での選択的シラン酸化反応を可能にするハイドロキシアパタイト固定化金属ナノ粒子触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      能島明史、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
  • [学会発表] 効率的アルコール酸化を可能にする結晶性ハイドロタルサイト表面固定化ルテニウム触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      関崇宏、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
  • [学会発表] ベンジルエーテル修飾ポリアミンデンドリマーを用いたサブナノPdクラスター触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行、前野禅、南茂和、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化銅ナノ粒子触媒を用いたジオールの脱水素による効率的なラクトン合成反応2010

    • 著者名/発表者名
      江端香織、三上祐輔、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-27
  • [学会発表] 水を酸素源とする内部オレフィンの新規酸化反応触媒系の開発2010

    • 著者名/発表者名
      水本圭一、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-27
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化銀ナノ粒子触媒による芳香族ニトロ化合物の選択的還元反応2010

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-26
  • [学会発表] Pdナノ粒子固定化ハイドロキシアパタイトによるキノリン類の環選択的水素化反応2010

    • 著者名/発表者名
      高橋佑輔、橋本典史、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      近畿大学
    • 年月日
      2010-03-26
  • [学会発表] アルコール類の液相脱水素反応におけるハイドロタルサイト固定化銅ナノ粒子触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第105回触媒討論会
    • 発表場所
      京都テルサ
    • 年月日
      2010-03-25
  • [学会発表] 環境調和型有機合成に向けた固体表面特性を利用する協奏機能触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      第7回特定領域研究公開シンポジウム
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2010-03-04
  • [学会発表] Dehydrogenation of Alcohols Using Copper Nanoparticle Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals(C&FC2009)
    • 発表場所
      Seoul, Korea
    • 年月日
      2009-12-16
  • [学会発表] Development of Synthesis and Catalysis of Size-Controlled Subnano Pd Clusters Using dendrimers2009

    • 著者名/発表者名
      T.Kibata, Z.Maeno, S.Minami, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      上海市化学化工学会・化学工学会関西支部 第3回若手研究交流会
    • 発表場所
      大阪科学技術センター
    • 年月日
      2009-12-02
  • [学会発表] Development of Copper Nanoparticle Catalyst for Oxidant-free Dehydrogenation of Alcohols2009

    • 著者名/発表者名
      K.Ebata, Y.Mikami, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      上海市化学化工学会・化学工学会関西支部 第3回若手研究交流会
    • 発表場所
      大阪科学技術センター
    • 年月日
      2009-12-02
  • [学会発表] 分子状酸素を酸化剤としたジオールからの選択的ラクトン合成におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史、三上祐輔、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第42回酸化反応討論会
    • 発表場所
      東北大学
    • 年月日
      2009-11-14
  • [学会発表] アルコール類の酸素酸化反応におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史、三上祐輔、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第2回触媒表面化学研究発表会
    • 発表場所
      関西大学
    • 年月日
      2009-10-09
  • [学会発表] アルコールの高効率液相脱水素反応における固定化銅ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔、江端香織、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-30
  • [学会発表] ジオールからラクトンへの酸素酸化反応におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-30
  • [学会発表] 構成原子数を制御したデンドリマー内包サブナノ金属クラスター触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行、前野禅、南茂和、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-29
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化Pdナノ粒子触媒を用いたDDT類の水素化脱塩素反応2009

    • 著者名/発表者名
      橋本典史、原孝佳、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-29
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化金属ナノ粒子触媒による水中での選択的シラン酸化反応2009

    • 著者名/発表者名
      満留敬人、能島明史、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] ハイドロタルサイトをマクロリガンドとするバナジウム触媒を用いたアミドからニトリルへの高効率脱水反応2009

    • 著者名/発表者名
      末岡祥一郎、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒による効率的アルコール酸化反応2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史、満留敬人、水垣共雄、實川浩一郎、金田清臣
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] Hydroxyapatite-supported silver nanoparticle catalyst for selective hydration of nitriles to amides in water2009

    • 著者名/発表者名
      Y.Mikami, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      8th Green Chemistry Conference
    • 発表場所
      Zaragoza, Spain
    • 年月日
      2009-09-10
  • [学会発表] Development of Supported Gold Nanoparticle Catalysts for Aerobic Oxidations2009

    • 著者名/発表者名
      K.Kaneda, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa
    • 学会等名
      4th International Symposium on Concerto Catalysis
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2009-08-28
  • [学会発表] Hydrodechlorination of DDT catalyzed by hydroxyapatite-supported Pd nanoparticles2009

    • 著者名/発表者名
      N.Hashimoto, T.Yagi, T.Mitsudome, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      238th ACS National Meeting
    • 発表場所
      Washington D.C., USA
    • 年月日
      2009-08-20
  • [学会発表] Development of PdClz-DMA Catalyst System for Cocatalyst-free Wacker-type Oxidation of Various Olefins2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mitsudome, K.Mizumoto, T.Mizugaki, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      238th ACS National Meeting
    • 発表場所
      Washington D.C., USA
    • 年月日
      2009-08-19
  • [学会発表] Controlled synthesis' of dendrimer-encapsulated subnano Pd clusters and their catalysis2009

    • 著者名/発表者名
      T.Mizugaki, T.Kibata, T.Mitsudome, K.Jitsukawa, K.Kaneda
    • 学会等名
      6th International Dendrimer Symposium
    • 発表場所
      Stockform, Sweden
    • 年月日
      2009-06-17
  • [図書] Design of Well-Defined Active Sites on Crystalline Materials for Liquid-Phase Oxidations. In Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis : design, reactions, and characterization2009

    • 著者名/発表者名
      K.Kaneda, T.Mitsudome
    • 総ページ数
      157-183
    • 出版者
      Wiley-VCH
  • [備考] 論文誌表紙での紹介

    • URL

      http://www.cheng.es.osaka-u.ac.jp/kanedalabo/GSCLabo/index-j.html

  • [備考] (1) Wacker-Type Oxidation of Internal Olefins Using a PdCl_2/N, N-Dimethylacetamide Catalyst System under Copper-Free Reaction Conditions

  • [備考] Mitsudome, T.; Mizumoto, K.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.; Kaneda, K.Angew.Chem.Int.Ed.2010, 49, 1238-1240. (Selected for Cover picture and Very Important Paper (VIP))

  • [備考] (2) Supported Gold Nanoparticles as a Reusable Catalyst for Synthesis of Lactones from Diols Using Molecular Oxygen as an Oxidant under Mild Conditions

  • [備考] Mitsudome, T.; Noujima, A.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.; Kaneda, K.Green Chem.2009,11,793-797. (Selected for insidecover picture)

  • [備考] Synfacts誌での論文紹介

  • [備考] (1) Oxidation of Silanes with AuHAP in Water, Synfacts 2009,12,1412.

  • [備考] (2) Efficient Aerobic Oxidation of Alcohols using a Hydrotalcite-Supported Gold Nanoparticle Catalyst, Synfact 2009,11,1288.

  • [備考] (3) Supported silver nanoparticle catalyst for selective hydration of nitriles to amides in water, Synfact 2009,10,1167.

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公開日: 2011-06-16   更新日: 2016-04-21  

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