溶液内素過程の化学反応ダイナミックス

2009 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18066008
• 研究種目: 特定領域研究
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 加藤 重樹 京都大学, 大学院・理学研究科, 教授 (20113425)
• 研究分担者: 山本 武志 京都大学, 大学院・理学研究科, 助教 (30397583)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2009
• キーワード: 理論化学 / 化学反応 / ダイナミックス / 溶液 / 励起状態 / 酵素反応

研究概要

研究では、溶液内やタンパク質における化学反応を自由エネルギー面に基づいて調べるための方法論の開発と応用を行った。まず自由エネルギー面に基づいて化学反応を議論する為、RISM-SCF法、LRFE-SCF法、RISM-MP2法などを開発した。次に、気相・液相中における光励起緩和過程のメカニズムを調べることを目的として、最低エネルギー円錐交差(conical intersection)の配置をMS-CASPT2レベルで直接定量的に求めるための方法を開発した。最後に、電子分極の効果を顕に含むタンパク質の一般分子力場をcharge response kernel(CRK)に基づいて構築し、それをMet-Enkephalin分子の統計分布などに応用した。さらに、CRK に基づいた分子動力学計算を行い、通常の液体とイオン液体の動的な性質の違いについて議論を進めた。

研究成果

• [雑誌論文] A wave-function based approach for polarizable charge model: Systematic comparison of polarization effects on protic, aprotic, and ionic liquids (2010)
  • 著者名/発表者名: H. Nakano, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 113 ページ: 044106
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic spectra of coumarin 151 in polar solvents: Linear response free energy approach (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Aono, N. Minezawa, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 492 ページ: 193-197
  • 査読あり
• [雑誌論文] Protein collective motion coupled to ligand migration in myoglobin (2010)
  • 著者名/発表者名: Y. Nishihara, S. Hayashi, S. Kato
  • 雑誌名: Biophysical Journal 98 ページ: 1649-1657
• [雑誌論文] Grignard reagents in solution: Theoretical study of equilibria and the reaction with a carbonyl compound in diethyl ether solvent (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 113 ページ: 6158-6165
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic electron correlation effect on conical intersections in photochemical ring-opening reaction of cyclohexadinene: MS-CASPT2 study (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 476 ページ: 97-100
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polarizable force field for protein with charge response kernel (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Isegawa, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 5 ページ: 2809-2821
  • 査読あり
• [雑誌論文] An accurate calculation of electronic contribution to static permittivity tensor for organic molecular crystals on the basis of the charge response kernel theory (2009)
  • 著者名/発表者名: J. Tsutsumi, H. Yoshida, R. Murdey, S. Kato, N. Sato
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 113 ページ: 9207-9212
  • 査読あり
• [雑誌論文] A search for ligand diffusion pathway in myoglobin using a metadynamics simulation (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Nishihara, S. Hayashi, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 464 ページ: 220-225
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio calculation of proton-coupled electron transfer rates in the external-potential representation: A ubiquinol complex in solution (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 126,15 ページ: 224513
  • 査読あり
• [雑誌論文] Geometry optimization based on linear response free energy with quantum mechanical/molecular mechanical method: Applications to Menshutkin-type and Claisen rearrangement reactions in aqueous solution (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Higashi, S. Hayashi, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 126,10 ページ: 144503
  • 査読あり
• [雑誌論文] Transition state determination of enzyme reaction on free energy surface: Application to chorismate mutase (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Higashi, S. Hayashi, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 437 ページ: 293-297
  • 査読あり
• [雑誌論文] Analytical RISM-MP2 free energy gradient method: Application to the Schlenk equilibrium of Grignard reagent (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 437 ページ: 159-163
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solvent effect on conical intersections in excited state 9H-adenine: Radiationless decay mechanism in polar solvent (2007)
  • 著者名/発表者名: S. Yamazaki, S. Kato
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 129 ページ: 2901-2909
  • 査読あり
• [雑誌論文] An efficient implementation of three-dimensional reference interaction site model self-consistent-field method: Application to solvatochromic shift calculations (2007)
  • 著者名/発表者名: N. Minezawa, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 126 ページ: 054511,15
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum dynamics study on multichannel dissociation and isomerization reactions of formaldehyde (2006)
  • 著者名/発表者名: T. Yonehara, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 125,10 ページ: 084307
  • 査読あり
• [学会発表] Some numerical quests for accurate quantum dynamics in gas and condensed phases (2010)
  • 著者名/発表者名: 山本武志
  • 学会等名: The 69th Okazaki Conference on "New Frontier in Quantum Chemical Dynamics"
  • 発表場所: 分子科学研究所(名古屋)
  • 年月日: 2010-02-21
• [学会発表] QM/MM法に基づく化学反応の自由エネルギー計算と反応経路の探索 (2010)
  • 著者名/発表者名: 山本武志
  • 学会等名: IMSスーパーコンピュータワークショップ
  • 発表場所: 分子科学研究所(名古屋)
  • 年月日: 2010-01-13
• [学会発表] Free Energy Surfaces and Dynamics of Chemical Reactions in Solution and Biological Systems (2009)
  • 著者名/発表者名: 加藤重樹
  • 学会等名: Theory and Applications of Computational Chemistry 2008
  • 発表場所: 中国・上海
  • 年月日: 2009-09-29