ボルン‐オッペンハイマー描像を超えた動的分子理論と新しい化学の展開

2010 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18105001
• 研究種目: 基盤研究(S)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 高塚 和夫 東京大学, 大学院・総合文化研究科, 教授 (70154797)
• 研究分担者: 牛山 浩 東京大学, 大学院・総合文化研究科, 助教 (40302814) ; 高橋 聡 東京大学, 大学院・総合文化研究科, 助教 (20456180)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2010
• キーワード: 原子核同時動力学 / 分子動力学 / 化学反応 / 電子エネルギー移動

研究概要

本研究では,化学動力学基礎理論において最も重要なターゲットであるボルン‐オッペンハイマー描像を超える分子の動力学理論を創成し発展させた.特に原子核の運動とカップルする電子動力学の展開を中心として,次世代の超高速化学反応学と反応制御をおこなうための基礎理論を創始し完成させ,その検証も行った.これらの理論を,化学的に興味深い分子種に応用して,動的電子化学反応論を創始した.また,本理論を,強レーザー場中の非断熱電子波束と原子核波束の理論へと発展させた.

研究成果

• [雑誌論文] Monitoring the effect of a control pulse on a conical intersection by time-resolved photo- electron spectroscopy (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Arasaki, K.Wang, V.McKoy, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys. 13 ページ: 8681
• [雑誌論文] Information of electron dynamics embedded in coupled equations for femtosecond nuclear wavepackets (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 雑誌名: Quantum Dynamic Imaging(Springer, A.Bandrauk, M.Ivanov, Ed.) ページ: 191-213
• [雑誌論文] Exploring dynamical electron theory beyond the Born-Oppenheimer framework : From chemical reactivity to non- adiabatically coupled electronic and nuclear wavepackets on-the-fly under laser field (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka, T.Yonehara
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys. 13(Perspecticve) ページ: 4987-5016
• [雑誌論文] Path integrals for nonadiabatically-coupled electrons and nuclei in molecules : Force analysis for branching nuclear paths and conservation laws (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Hanasaki, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Phys.Rev.A 81 ページ: 052514(16)
• [雑誌論文] Non-Born-Oppenheimer quantum chemistry on the fly with continuous path branching due to nonadiabatic and intense optical interactions (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Yonehara, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 132 ページ: 244102(17)
• [雑誌論文] Time-resolved photoelectron spectroscopy of wavepackets through a conical intersection in NO2 (2010)
  • 著者名/発表者名: Y.Arasaki, K.Takatsuka, K.Wang, V.McKoy
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 132 ページ: 124307(10)
• [雑誌論文] Optical conversion of conical intersection to avoided crossing (2010)
  • 著者名/発表者名: Y.Arasaki, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys. 12(Communication) ページ: 1239-1242
• [雑誌論文] Electron-wavepacket reaction dynamics in proton transfer of formamide (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Nagashima, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 113(Aquilanti Festschrift) ページ: 15240-15249
• [雑誌論文] Characterization of electron-deficient chemical bonding of diborane with attosecond electron wavepacket dynamics and laser response (2009)
  • 著者名/発表者名: T.Yonehara, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Chem.Phys. 366 ページ: 114-128
• [雑誌論文] Electron flux in molecules induced by nuclear motions (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Okuyama, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Chem.Phys.Lett. 476 ページ: 109-115
• [雑誌論文] Non-Born-Oppenheimer dynamics for elec- tronic and nuclear wavepacket dynamics (2009)
  • 著者名/発表者名: T.Yonehara, S.Takahashi, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 130 ページ: 214113
• [雑誌論文] Nonadiabatic chemical dynamics in inter- mediate and intense laser fields (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka, T.Yonehara
  • 雑誌名: Adv.Chem.Phys. 144 ページ: 93-156
• [雑誌論文] Toward non-Born-Oppenheimer quantum chemistry (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 雑誌名: Intern.J.Quant.Chem. 109(Hirao issue) ページ: 2131-2142
• [雑誌論文] Phase-space averaging and natural branching of nuclear paths for non-adiabatic electron wave- packet dynamics (2008)
  • 著者名/発表者名: T.Yonehara, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 129 ページ: 134109(13)
• [雑誌論文] Nonadiabatic electron wavepacket dynamics of molecules in an intense laser field. An ab initio electronic state study (2008)
  • 著者名/発表者名: T.Yonehara, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 128 ページ: 154104(13)
• [雑誌論文] Nonempirical statistical theory for molecular evaporation from nonrigid clusters (2008)
  • 著者名/発表者名: M.Fujii, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 128 ページ: 114318(15)
• [雑誌論文] Temperature and heat capacity of atomic clusters as estimated in terms of kinetic-energy release of atomic evaporation (2007)
  • 著者名/発表者名: M.Fujii, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 127 ページ: 204309(7)
• [雑誌論文] Phase quantization of chaos in semiclassical regime (2007)
  • 著者名/発表者名: S.Takahashi, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 127 ページ: 084112(13)
• [雑誌論文] Generalization of classical mechanics for nuclear motions nonadiabatically coupled with electron wavepacket dynamics and in quantum- classical mixed representation (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A(Robert E.Wyatt Festschrift) 111 ページ: 10196-10204
• [雑誌論文] Quantum wavepacket dynamics for time- resolved photoelectron spectroscopy of the NO2 conical intersection (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Arasaki, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Chem.Phys.(Special issue for Joern Manz). 338 ページ: 175-185
• [雑誌論文] Hydrogen-bond assisted huge broadening of infrared spectra of phenol-water cationic cluster : An ab initio mixed quantum-classical dynamical study (2007)
  • 著者名/発表者名: T.Yamashita, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 126 ページ: 074304(15)
• [雑誌論文] Nonempirical statistical theory for atomic evaporation from nonrigid clusters : Applications to the absolute rate constant and kinetic energy release (2007)
  • 著者名/発表者名: M.Fujii, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 111 ページ: 1389-1402
• [雑誌論文] Mechanism of the elementary processes of electron wavepacket dynamics coupled with proton and hydrogen-atom migration in H2O+H3O+ (2007)
  • 著者名/発表者名: H.Ushiyama, K.Takatsuka
  • 雑誌名: Angew.Chem.Intl.Ed. 46 ページ: 587-590
• [雑誌論文] Non-Born-Oppenheimer paths in anti- Hermitian dynamics for nonadiabatic transition (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 124 ページ: 064111(12)
• [雑誌論文] On the validity range of the Born-Oppenheimer approximation : a semiclassical study for all- particle quantization of three-body Coulomb systems (2006)
  • 著者名/発表者名: S.Takahashi, K.Takatsuka
  • 雑誌名: J.Chem.Phys. 124 ページ: 144101(14)
• [学会発表] Towards a control of electronic states with intense lasers (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: Pacifichem2010
  • 発表場所: Hawaii.
  • 年月日: 20101215-20101220
• [学会発表] Exact classical limit of quantum wavefunctions in many dimenshional dynamical systems (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: Pacifichem2010
  • 発表場所: Hawaii.
  • 年月日: 20101215-20101220
• [学会発表] Attosecond non Born- Oppenheimer Electronic and Nuclear Quantum Dynamics (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: Quantum Dynamic Imaging
  • 発表場所: Universite de Montreal.
  • 年月日: 20091019-20091023
• [学会発表] Dramatic difference between deterministic and stochastic methods in non- linear dynamics : Reaction-diffusion differential equations and cellular (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 12th Japan-Slovenia Seminar on Nonlinear Science
  • 発表場所: Univ.of Maribor.
  • 年月日: 20091007-20091009
• [学会発表] Non-Born-Oppenheimer quan- tum chemistry : Nonadiabatic electron dynamics and nuclear wavepackets beyond the WKB theory (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 13th ICQC International Congress of Quantum Chemistry
  • 発表場所: Univ.of Helsinki.
  • 年月日: 20090622-20090627
• [学会発表] Attosecond nonadiabatic electron dynamics with and without intense optical field (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: Spring 2009 National Meeting & Exposition
  • 発表場所: Salt Palace Convention Center.
  • 年月日: 20090322-20090326
• [学会発表] Quantum mechanical flux in chemical reactions ; Nonadiabitic electron current chemistry (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: Conference on Computational Molecular Structure and Dynamics
  • 発表場所: University of Texas.
  • 年月日: 20090108-20090110
• [学会発表] Dynamics of Structural Isomerization and Evaporation of Isolated Small Atomic Clusters (2008)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: ISSPIC XIV (XIV International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters)
  • 発表場所: University of Valladolid.
  • 年月日: 20080915-20080919
• [学会発表] Ascending to the path integrals and full quantum realm from semiclassics (2008)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: International Seminar and Workshop on Quantum Dynamical Concepts : From Path Integrals to Semiclassics
  • 発表場所: Max Planck Institute for the Physics of Complex Systems.
  • 年月日: 20080818-20080822
• [学会発表] Quantum wavepacket bifurcation and entanglement in molecules. -Generalization of classical mechanics- (2008)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 7th International Summer School/Conference "Let's Face Chaos through Nonlinear Dynamics"
  • 発表場所: University of Maribor.
  • 年月日: 20080629-20080713
• [学会発表] On the mechanism of quantization of chaos. -Phase quantization- (2008)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 7th International Summer School/Conference "Let's Face Chaos through Nonlinear Dynamics"
  • 発表場所: University of Maribor.
  • 年月日: 20080629-20080713
• [学会発表] A Basic Theory for Nonadiabatic Electron Dynamics of Molecules -Some Fundamental Problems in the Born-Oppenheimer Approximation- (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: The 3rd Asian Pacific Conference on Theoretical and Computational Chemistry
  • 発表場所: Beijing.
  • 年月日: 20070922-20070926
• [学会発表] Manifestation of entanglement in mixed quantum-classical system and possible chaos (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 8th Japan-Slovenia Seminar on Nonlinear Science
  • 発表場所: Univ.of Maribor.
  • 年月日: 20070702-20070706
• [学会発表] Attosecond dynamics of electron wavepackets coupled with nuclear motions (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Takatsuka
  • 学会等名: 2006CAS Symposium on "The Computational Chemistry and Parallel Software" (2006 CAS-SCCPS)
  • 発表場所: Zhangjiajie.
  • 年月日: 20060709-20060713
• [図書] 化学結合論入門-量子論の基礎から学ぶ- (2007)
  • 著者名/発表者名: 高塚和夫
  • 総ページ数: 231
  • 出版者: 東京大学出版会
• [備考] ホームページ等
  • URL: http://mns2.c.u-tokyo.ac.jp